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J-GLOBAL ID：201702282714425932   整理番号：17A1343513

超高速界面電子移動のための2段階モデル:量子動力学シミュレーションにより明らかにされたFermi黄金則の限界【Powered by NICT】

Two-step model for ultrafast interfacial electron transfer: limitations of Fermi’s golden rule revealed by quantum dynamics simulations

著者 (2件)： Liu Chang (Department of Chemistry, North Carolina State University, Raleigh, North Carolina 27695, USA. [e-mail]) ,  Jakubikova Elena
資料名： Chemical Science (Web)  (Chemical Science (Web))
巻： 8  号： 9  ページ： 5979-5991  発行年： 2017年 
JST資料番号： U7042A  ISSN： 2041-6539  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： イギリス (GBR)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 界面電子移動(IET)は太陽エネルギー変換のための種々の集合体で起こることを集光過程における重要なステップの一つである,色素増感太陽電池や色素増感photoelectrosynthesis細胞である。色素-半導体集合体におけるIETの計算研究を時間依存Schroedinger方程式の陽的解に依存したより複雑な方法に種々の方法,Fermiの黄金則のような現象論的モデルを採用した。モデルピリジンTiO_2集合におけるIETを調べ,IET速度の計算のためのFermi黄金則の妥当性を評価する,IET過程のモデル化における立体配座サンプリングの重要性を理解するため,半導体への高速IETを受けることを色素増感剤の迅速計算スクリーニングへのアプローチを確立する目標であった。著者らの結果は,IETは2段プロセスであり,電子は,第一半導体表面状態に転換し,その後,電子の拡散ナノ粒子バルク状態にあることを示唆した。さらに,Fermi黄金則と関連アプローチは初期IET速度(すなわち,染料半導体表面状態への電子の初期移動)を予測するための適切なが,それらが全体的なIET速度予測のための信頼性がない。室温モデルへの立体配座サンプリングの包含は,IET過程のより完全な画像を提供し,0Kで完全最適化構造に対して得られたIET速度より速い中央値とIET速度の分布をもたらす最後に,初期IET速度の決定のための二つの最も重要な基準は,励起状態におけるリンカー上の電子密度の割合,及び励起状態のエネルギーで利用可能な半導体アクセプタ状態の数である。これらの両方が,ab initioまたは半経験的理論レベルでは比較的簡単な電子構造計算から得ることができ,このようにして所望の特性を有する染料の迅速スクリーニングに用いることができる。Copyright 2017 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST【Powered by NICT】

シソーラス用語： スクリーニング ,  染料 ,  立体配座 ,  色増感 ,  凝集体 ,  *界面 ,  電子密度 ,  *高速度 ,  色素 ,  *電子移動 ,  半導体 ,  励起状態 ,  ナノ粒子 ,  モデリング
準シソーラス用語： *Fermi黄金則 , 【Automatic Indexing@JST】

分類 (5件)： 分子化合物  (CE02000C) ,  分子の電子構造  (BH05010Q) ,  分子の立体配置・配座  (BH05022J) ,  有機化合物のルミネセンス  (BM08094A) ,  光化学反応  (CB08020F)

タイトルに関連する用語 (8件)： 界面 ,  電子移動 ,  段階 ,  モデル ,  量子動力学 ,  シミュレーション ,  Fermi黄金則 ,  限界