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J-GLOBAL ID：201702284736232553   整理番号：17A1360453

La₂O₃表面上のCO₂とO₂の化学吸着の第一原理研究【Powered by NICT】

First principles studies of CO₂ and O₂ chemisorption on La₂O₃ surfaces

著者 (8件)： Wang Shibin (CAS Key Laboratory of Low-Carbon Conversion Science and Engineering, Shanghai Advanced Research Institute, Chinese Academy of Sciences, 100 Haike Road, Shanghai 201210, China. [e-mail]) ,  Cong Linna ,  Zhao Chengcheng ,  Li Yiting ,  Pang Yaoqi ,  Zhao Yonghui ,  Li Shenggang ,  Sun Yuhan
資料名： Physical Chemistry Chemical Physics  (Physical Chemistry Chemical Physics)
巻： 19  号： 39  ページ： 26799-26811  発行年： 2017年 
JST資料番号： A0271C  ISSN： 1463-9076  CODEN： PPCPFQ  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： イギリス (GBR)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： メタンの酸化的カップリング(OCM)の条件に合ったCO₂とO₂の環境下でのLa₂O₃触媒の表面構造と安定性を周期的密度汎関数法計算で研究した。清浄表面の熱力学的安定性の順は(001)≧(011)>>(110)>(111)>(101)>(100)で,それらのΓ点における直接バンドギャップの順(001)>(011)>(110)>(111)>(100)>(101)に似ていると予測した。表面エネルギーとバンドギャップの予測はLaの4f及び5d軌道にHubbardU補正を加えても定性的に変らなかった。最も安定な(001)表面では,炭酸塩種を形成するCO₂化学吸着は-0.60eVの発熱をし,エネルギー障壁は0.07eVと無視できるが,過酸化物種を作るO₂の化学吸着は0.64eV吸熱で1.29eVとかなりのエネルギー障壁がある。わずかに安定性が低い(011)表面では,CO₂とO₂化学吸着の両方が種々の表面サイトでも発生しており,研究した他の表面でも同じことが当てはまる。1barのp_CO2での表面炭酸塩種の解離温度は300~1000Kであり,(101)~(110)>(111)~(100)~(011)>>(001)の順と表面構造に対して強い感受性を示している。表面過酸化物種の解離温度は(011)および(111)表面のものを除いて室温よりも低いが,予測した顕著な速度論的障壁はそれらの容易な解離を防ぐはずである。昇温脱離実験とOCM反応におけるLa₂O₃のメタン反応性との洞察も計算結果から行った。Copyright 2017 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST【Powered by NICT】

シソーラス用語： *酸化ランタン ,  *二酸化炭素 ,  *酸素 ,  ファセット ,  *表面構造 ,  *熱力学的安定度 ,  *密度汎関数法 ,  バンドギャップ ,  表面エネルギー ,  *化学吸着 ,  ポテンシャル障壁 ,  炭酸塩 ,  過酸化物 ,  圧力効果 ,  昇温脱離 ,  反応性
準シソーラス用語： 構造敏感性

分類 (2件)： 吸着の電子論  (CB12042Y) ,  金属酸化物及び金属カルコゲン化物の結晶構造  (BK07020Y)

タイトルに関連する用語 (6件)： La2O3 ,  CO2 ,  O2 ,  化学吸着 ,  第一原理 ,  研究