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J-GLOBAL ID:201702286660355885   整理番号:17A1640231

浸炭還元前処理によるシリカ担持CoおよびCoMn触媒上でのFischer-Tropsch合成における直鎖α-オレフィンへの高度に調整可能な選択性の研究【Powered by NICT】

Investigation of the highly tunable selectivity to linear α-olefins in Fischer-Tropsch synthesis over silica-supported Co and CoMn catalysts by carburization-reduction pretreatment
著者 (5件):
資料名:
巻:号: 20  ページ: 4736-4755  発行年: 2017年 
JST資料番号: W2461A  ISSN: 2044-4761  CODEN: CSTAGD  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: イギリス (GBR)  言語: 英語 (EN)
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RCR処理とFTS反応中の金属Coの進化は,Mnプロモーターと様々な条件の影響を考慮した比較研究した。結果はα-オレフィンへの選択性を微調整できることを示した。詳細には,Co_3O_4(311)は常に第一金属Co(111)に還元され,次に,Co(111)はCo_2C(111)を生成するCOによる浸炭した。Co_2C(111)上の第二還元は15Co/SiO_2~-RCRのCo(101),Co(002)が得られた。非修飾15Co/SiO_2の場合とは異なり,Mnの添加は15Co3 0.7Mn/SiO_2~-RCRのCo_2C(111)の進化を変化させるCo(101),Co(100)した。R処理触媒上のFTS反応中,Co(111)は15Co/SiO_2~-Rでほぼ不変のままであるが,15Co3 0.7Mn/SiO_2~-R上のCo_3C(101)に発展する。比較のために,15Co3 0.7Mn/SiO_2~-RCRは,FTS反応において安定なCo(101)およびCo(100)を示した。上記変化は触媒性能に顕著な影響を反映している。Co(111)と比較して,Co(101)およびCo(002)は全オレフィンへの選択性の顕著な増加を示した。さらに,多くの実験をCo_3C(101)は,特に低級オレフィンの,オレフィンに好適であるメタンへの低選択性を有することを明らかにしたが,Co_2C(111)はメタンへの望ましくない高い選択性で無視できる活性を示した。包括的実験データに基づいて,全オレフィンへの選択性は主にCo相状態と結晶ファセットだけでなく,供給ガス中のMnとH_2/CO比で修飾した不対d軌道電子数により影響され,触媒表面上のH*/C*の比を直接決定するかもしれない。最適結果,全α-オレフィンへの74.2%の優れた選択性が得られた。さらに,α-オレフィン分布は,単に反応温度を変えることによって調整できる。Copyright 2017 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST【Powered by NICT】
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