文献

J-GLOBAL ID：201702288962005519   整理番号：17A1553242

低温CO酸化における高活性と負の見かけの活性化エネルギー-Au/Mg(OH)2上に存在する,Au/TiO_2は存在しない【Powered by NICT】

High activity and negative apparent activation energy in low-temperature CO oxidation - present on Au/Mg(OH)₂, absent on Au/TiO₂

著者 (7件)： Wang Y. (Institute of Surface Chemistry and Catalysis, Ulm University, D-89069 Ulm, Germany. [e-mail]) ,  Widmann D. ,  Wittmann M. ,  Lehnert F. ,  Gu D. ,  Schueth F. ,  Behm R. J.
資料名： Catalysis Science & Technology  (Catalysis Science & Technology)
巻： 7  号： 18  ページ： 4145-4161  発行年： 2017年 
JST資料番号： W2461A  ISSN： 2044-4761  CODEN： CSTAGD  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： イギリス (GBR)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： Au/Mg(OH)2触媒上での異常な低温CO酸化反応挙動のより良い理解を目指して,著者らは広い温度範囲で主に組合せ速度論及びin situ IR分光法測定, 90°Cから200°Cまでこの反応を調べた。非常に狭いAu粒径分布をもつ触媒をコロイド堆積により調製した。異なる一定温度で微分,乾燥反応条件下で行った速度論的測定によって,熱歪と不活性化効果の分離を可能にした。は,0°C以下の温度で非常に高い活性と 50°Cと30°Cの間の範囲,負の見かけの活性化エネルギーに相当する,CO酸化速度を低下させ,異なる反応挙動を失活効果またはH_2O微量不純物のいずれかによるものではないが,反応の固有の特徴であることを明らかにした。異常な温度依存性も失活の傾向で見られ, 20°Cで顕著な最大,主にそれらに吸着した反応物の活性反応サイトまたはアクセスを遮断する表面炭酸塩種の蓄積に起因するとした。Au/TiO_2触媒上での同様の測定はAu/TiO_2と比較して低温領域でのAu/Mg(OH)2の高い活性はTiO_2と比較してCO_2を持つMg(OH)2の弱い相互作用のため,全ての最初のものであることを明らかにした。これは,0°C以下の反応温度で後者の触媒に吸着し,律速段階としてCO_2脱着と迅速「自己被毒」にCO_2生成物分子の増加傾向をもたらした。Au/Mg(OH)2では,CO_2脱着は非常に高速であり,連続CO酸化における非常に高い速度を可能にした。製品(TAP)反応器測定の時間的解析に基づいて, 50~°Cの範囲で°Cに反応速度の減衰は暫定的に温度上昇と共に弱く束縛された分子的に吸着したO_2の定常状態被覆率に起因し,安定な吸着活性表面酸素が調べた反応温度の全範囲にわたって無視できる。Au/Mg(OH)2と担体効果その中の低温CO酸化の機構を理解するためのこれらと以前の知見の含意を論議する。Copyright 2017 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST【Powered by NICT】

シソーラス用語： 吸着 ,  温度依存性 ,  *金 ,  反応温度 ,  不活性化 ,  触媒 ,  酸素 ,  粒度分布 ,  *低温 ,  律速 ,  脱着 ,  速度論 ,  反応速度
準シソーラス用語： 失活 ,  *一酸化炭素酸化 , 【Automatic Indexing@JST】

分類 (2件)： 不均一系触媒反応  (CB06100E) ,  貴金属触媒  (CB06122I)

タイトルに関連する用語 (6件)： 低温 ,  CO酸化 ,  活性 ,  見かけの活性化エネルギー ,  Au ,  Mg