抄録/ポイント:
抄録/ポイント
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二金属合金は単一成分に比べて優れた活性のために触媒として広く使用されている。残念ながら,二金属触媒は複雑な失活を受ける。それは基本的に重要であるが,常に非常に挑戦的であり,その複雑さのために不活性化機構を明確に解明することが重要である。ここでは,メタンの熱接触分解のためのカーボンナノチューブ(Ni-Cu/CNT)上に担持されたNi-Cu合金触媒の不活性化に関する詳細な研究を提示することを試みた。触媒の活性を,一定温度モードと繰返し加熱-冷却温度モードの2つの温度プログラム下で調べた。触媒のメタン転化率,炭素析出速度および炭素収率を時間の関数として記録した。得られた糸状炭素の構造を透過型電子顕微鏡,Raman分光法およびN_2吸着-脱着等温線解析によって特性化した。触媒のメタン転化率,寿命及び炭素収率に及ぼす反応温度及び銅含有量の影響を調べた。得られた炭素の構造特性は失活機構と相関した。Ni-Cu/CNT触媒の不活性化はむしろ複雑で,3つの不活性化機構-原子エロージョン,フラグメンテーション及び銅偏析を含むことが分かった。一定温度モード下では,Ni-Cu/CNT触媒の失活は主に700°C以上の温度でNi-Cuナノ粒子のフラグメンテーションに起因し,一方,原子エロージョンは作動温度が700°C未満の時に触媒失活において支配的な役割を果たした。繰返し加熱-冷却温度モード下で,失活Ni-Cu/CNT触媒の活性は,室温への冷却後の合金表面組成の再確立により部分的に回復できた。一方,Ni-Cu合金のフラグメンテーションは,繰返し加熱-冷却温度モード下でも起こり,各サイクルでの活性減衰と最終的な触媒失活の原因となる。Copyright 2018 Royal Society of Chemistry All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】