文献

J-GLOBAL ID：201802234576611169   整理番号：18A1434973

スピネルCo3+とNi3+の表面密度の調整は,メタン酸化の触媒活性を向上させる。【JST・京大機械翻訳】

Surface density of synthetically tuned spinel oxides of Co3+and Ni3+with enhanced catalytic activity for methane oxidation

著者 (8件)： Zhang Zeshu (中国科学院長春応用化学研究所, 稀土資源与利用国家重点実験室, 吉林長春130022;中国科学院長春応用化学研究所, 吉林省緑色化学与過程重点実験室, 吉林長春130022;中国科学技術大学, 安徽合肥230026) ,  Li Jingwei (中国科学院長春応用化学研究所, 稀土資源与利用国家重点実験室, 吉林長春130022;中国科学院長春応用化学研究所, 吉林省緑色化学与過程重点実験室, 吉林長春130022) ,  Yi Ting (中国科学院長春応用化学研究所, 稀土資源与利用国家重点実験室, 吉林長春130022;中国科学院長春応用化学研究所, 吉林省緑色化学与過程重点実験室, 吉林長春130022;中国科学院大学, 北京100049) ,  Sun Liwei (中国科学院長春応用化学研究所, 稀土資源与利用国家重点実験室, 吉林長春130022;中国科学院長春応用化学研究所, 吉林省緑色化学与過程重点実験室, 吉林長春130022;中国科学技術大学, 安徽合肥230026) ,  Zhang Yibo (中国科学院長春応用化学研究所, 稀土資源与利用国家重点実験室, 吉林長春130022;中国科学院長春応用化学研究所, 吉林省緑色化学与過程重点実験室, 吉林長春130022) ,  Hu Xuefeng (中国科学院長春応用化学研究所, 稀土資源与利用国家重点実験室, 吉林長春130022;中国科学院長春応用化学研究所, 吉林省緑色化学与過程重点実験室, 吉林長春130022;中国科学技術大学, 安徽合肥230026) ,  Cui Wenhao (中国科学院大学,北京,100049) ,  Yang Xiangguang (中国科学院長春応用化学研究所, 稀土資源与利用国家重点実験室, 吉林長春130022;中国科学院長春応用化学研究所, 吉林省緑色化学与過程重点実験室, 吉林長春130022)
資料名： Cuihua Xuebao  (Cuihua Xuebao)
巻： 39  号： 7  ページ： 1228-1239,insert14-insert18  発行年： 2018年 
JST資料番号： B0927B  ISSN： 0253-9837  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： 中国 (CHN)  言語： 中国語 (ZH)

抄録/ポイント： 天然ガス資源が豊富で、価格が安いため、燃料に広く使用されている。天然ガスの主要成分はメタンであり、未燃のメタンによる温室効果は二酸化炭素の21倍であり、もたらす環境問題は益々多くの研究者の関心を集めている。しかし、メタンは最も安定な非極性有機小分子であり、C-H結合エネルギーは434kJ/molと高く、ほとんどの触媒は非常に低い温度で完全に転化することは難しい。C-H結合の活性化解離はメタン燃焼の最も重要なステップであり、活性化C-H結合方式は主に2種類がある。(1)ホモリシス活性化の機構は,貴金属触媒で一般的に用いられる。(2)異常な活性化機構は,遷移金属酸化物にしばしば発生する。比較すれば、貴金属触媒、特にPdは、通常、より優れた低温触媒活性を持つが、価格が高価で、その広範な使用が制限されている。そのため、より高効率な非貴金属触媒の開発は、排ガス中の未転化メタンの完全酸化にとって、早急に解決すべき問題である。CoとNiを含むスピネル酸化物は,良好な触媒メタン燃焼活性を有し,貴金属触媒の代替として有望であるが,400°C以下での完全な転化が要求される。依然として一定の挑戦がある。一方、Ni3+とCo3+のいずれも活性中心であり、一定の論争がある。そのため、著者らは水熱法と共沈法により、一連の表面に異なる数のNi3+とCo3+を暴露し、表面の高酸化状態CoとNiの活性との関係を検討した。XRDとTEMの結果,水熱法で合成したCo3O4と比較して,水熱法で合成したNiCo2O4は顕著な格子収縮を示した。これは,大半径のCo3+(0.055nm)がスピネル相の中の小さな半径のNi3+(0.053nm)によって置換されたためである。同時に、水熱合成したスピネルは多孔性ナノシート層構造を有し、共沈法で合成したスピネルより大きい比表面積を有し、触媒活性も高いことが分かった。XPS分析により、触媒メタン燃焼の活性は表面(Ni3++Co3+)の含有量の増加に伴い向上することが分かった。文献分析と本論文の実験結果を合わせて、表面のNi3+とCo3+はC-H結合の活性中心を解離できると推測した。水熱60時間で合成したNiCo2O4ナノシートは,Ni3++Co3+の量が最も多く,最も優れた触媒性能を示した。約280°Cのメタン転化は50%である。10%(容積比)の水を加えると,高空間速度では触媒活性にほとんど影響せず,主に長時間水熱合成でのスピネル表面の欠陥が少なく,水の吸着が弱い。これはO1sスペクトルにより裏付けられる。要するに、これらの研究結果はメタンの活性化と開発をより高効率かつ低コストの触媒に啓示することができる。Data from Wanfang. Translated by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 比表面積 ,  水熱合成 ,  二酸化炭素 ,  多孔性 ,  共沈 ,  低温 ,  X線光電子分光法 ,  ナノシート ,  *触媒活性 ,  *ニッケル ,  *スピネル ,  X線回折 ,  *触媒 ,  アルカン
準シソーラス用語： 貴金属触媒 , 【Automatic Indexing@JST】

著者キーワード (5件)： Spinel oxides ,  Catalytic combustion of methane ,  Porous nanosheets ,  Active center ,  Hydrothermal stability

分類 (1件)： その他の触媒  (CB06123Z)

物質索引 (1件)： メタン

タイトルに関連する用語 (4件)： スピネル ,  表面密度 ,  メタン酸化 ,  触媒活性