文献

J-GLOBAL ID：201802237071644694   整理番号：18A1514955

高温熱水流体における銅錯体生成と溶解度 Raman,X線蛍光およびX線吸収分光法とab initio分子動力学シミュレーションによる組合せ研究【JST・京大機械翻訳】

Copper complexation and solubility in high-temperature hydrothermal fluids: A combined study by Raman, X-ray fluorescence, and X-ray absorption spectroscopies and ab initio molecular dynamics simulations

著者 (8件)： Schmidt Christian (GFZ German Research Centre for Geosciences, Section 4.3 Chemistry and Physics of Earth Materials, Telegrafenberg, 14473 Potsdam, Germany) ,  Watenphul Anke (University of Hamburg, Institute for Mineralogy and Petrography, Grindelallee 48, D-20146 Hamburg, Germany) ,  Jahn Sandro (University of Cologne, Institute of Geology and Mineralogy, Zuelpicher Strasse 49b, 50674 Koln, Germany) ,  Schaepan Ilona (GFZ German Research Centre for Geosciences, Section 4.3 Chemistry and Physics of Earth Materials, Telegrafenberg, 14473 Potsdam, Germany) ,  Scholten Lea (GFZ German Research Centre for Geosciences, Section 4.3 Chemistry and Physics of Earth Materials, Telegrafenberg, 14473 Potsdam, Germany) ,  Scholten Lea (University of Kiel, Institute of Geosciences, Ludewig-Meyn-Str. 10, 24118 Kiel, Germany) ,  Newville Matthew G. (Advanced Photon Source (APS), Argonne National Laboratory, Building 401, 9700 S. Cass Avenue, Argonne, IL 60439, USA) ,  Lanzirotti Antonio (Advanced Photon Source (APS), Argonne National Laboratory, Building 401, 9700 S. Cass Avenue, Argonne, IL 60439, USA)
資料名： Chemical Geology  (Chemical Geology)
巻： 494  ページ： 69-79  発行年： 2018年 
JST資料番号： A0081A  ISSN： 0009-2541  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： オランダ (NLD)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： H_2O+NaCl流体中でのCuS(Cu_2Sに対する反応),Cu,およびボルナイト+黄銅鉱+黄鉄鉱(Cu-Fe-S固溶体への反応)の溶解度に関するデータをシンクロトロン放射X線蛍光(SR-XRF)分光法を用いてその場測定した。500°C,320MPa,0.5m NaClおよび760ppmで,500°C,310MPa,4.78m NaClにおける25ppmの範囲の水性Cu濃度は,アイソコアに沿った温度およびNaClモル濃度とともに増加し,圧力とともに減少した。500°CでのH_2O+NaCl中のCuSまたはCuの溶解からの流体のX線吸収端構造(XANES)スペクトルは,CuCl_2-(aq)の公表スペクトルとほぼ同一であるが,Clフリー硫化物溶液中のCu(I)の報告スペクトルとは著しく異なる。H_2O+HCl±NaCl流体のRamanスペクトルをCuSと反応させ,比較のために金属Cuを600°Cまでの温度と2GPaまでの圧力で測定し,この方法がCu(I)の錯化と水熱流体中の銅の溶解度に関する追加情報を提供できるかどうかを試験した。これらのスペクトルはCuCl2-(aq)がすべての条件で最も豊富なCu(I)種であることを示した。さらに,CuCl_32-(aq)は高HCl濃度で観察されたが,Ramanスペクトルは,H_2SまたはS_3-(HS-(aq)とのCu(I)錯体生成に対する説得力のある証拠を提供しなかった。一般的に,HCl濃度の増加と共にCu錯体に帰属されるバンドの積分強度の和が増加し,硫化物が存在すると減少した。すべての流体組成において,CuCl伸縮振動からのRamanバンドの強度は,付加的バンドの形成なしに,単相流体に対して一定温度で圧力の増加とともに減少した。ab initioモデル化に基づいて,錯体CuCl_2-(aq),Cu(HS)_2-(aq),およびCu(HS)Cl-(aq)はRaman分光法で区別できないが,H_2SとCu(I)錯体の伸縮振動は有意に低い波数で起こる。全体として,結果は,Cu(I)が,硫黄を含まないまたはH_2S±S_3-を含む塩化物熱水流体の還元において,CuCl_2-(aq)として主に輸送されることを示した。H_2O+HCl±NaCl±H_2S流体におけるCu溶解度の減少は,圧力によるCuCl_2-(aq)の生成定数の減少により,スペシエーションの検出可能な変化なしに圧力を増加させることにより引き起こされる。銅のスペシエーションと減圧における変化は,臨界密度以上の高い流体密度における熱水銅鉱石形成の原因として除外できる。この条件では,銅鉱石は,希釈,H_2Sの存在下での冷却,pHの増加,および/またはH_2S活性の増加によって沈殿する可能性がある。Copyright 2018 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 塩化銅 ,  固溶体 ,  塩化ナトリウム ,  スペシエーション ,  硫化物 ,  *錯体生成 ,  シンクロトロン放射 ,  *溶解度 ,  硫黄 ,  *銅 ,  XANES ,  モデリング ,  *錯体 ,  Ramanスペクトル ,  *高温

著者キーワード (8件)： 銅 ,  錯化 ,  溶解度 ,  熱水流体 ,  圧力 ,  H_2S ,  S_3- ,  Cl-

分類 (2件)： 同位体地質学  (DD01042T) ,  金属鉱床  (DE09030H)

タイトルに関連する用語 (10件)： 熱水流体 ,  銅 ,  錯体生成 ,  溶解度 ,  X線 ,  蛍光 ,  X線吸収分光法 ,  分子動力学シミュレーション ,  組合せ ,  研究