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J-GLOBAL ID:201802244462887497   整理番号:18A1731594

N,N’-ジメチルエチレンジアミンをテンプレートとして用いて,リン酸シリカアルミニウム分子ふるいDNL-6とその触媒への応用を研究した。【JST・京大機械翻訳】

Silicoaluminophosphate molecular sieve DNL-6: Synthesis with a novel template, N,N’-dimethylethylenediamine, and its catalytic application
著者 (8件):
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巻: 39  号:ページ: 1511-1519  発行年: 2018年 
JST資料番号: B0927B  ISSN: 0253-9837  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: 中国 (CHN)  言語: 中国語 (ZH)
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リン酸ケイ素アルミニウム分子ふるいは,その温和な酸性,優れた熱安定性,および水熱安定性のため,触媒分野で広く使われている。例えば,SAPO-34ゼオライトは,メタノールからオレフィンへの優れた接触触媒活性を有し,Cu-SAPO-34ゼオライトは,選択的接触還元の過程で,良好な活性と安定性を示した。有機構造指向剤として,有機アミンまたはアンモニウム塩を,リン酸アルミニウム分子ふるいの合成において,しばしば用いた。誘導剤が溶解原料、ガイド構造、整合電荷、充填骨のオーバヘッドなどの複雑な作用を果たし、そのため、新型の有機構造指向剤の開発はリン酸ケイ素アルミニウム分子篩の結晶相、形態及び酸性部位の分布を調節する最も重要な手段である。DNL-6モレキュラーシーブは、本課題グループが初めて報告したRHOトポロジー構造を有するアルミノリン酸アルミニウム分子ふるいであり、その豊富な酸サイト及び適切なポアサイズのため、CO2/CH4及びCO2/N2吸着分離過程において、良好な応用前景を示した。さらにDNL-6ゼオライトは,非常に強い酸性(H-ZSM-5に近い)のため,DNL-6ゼオライト上で初めてMTO反応中の活性中間体であるヘプタメチルフェニルカルボニウムイオンが発見された。今まで、ジエチルアミンは唯一報告されたDNL-6モレキュラーシーブの有機アミン鋳型剤であり、水熱合成過程において、陽イオン界面活性剤を用いてDNL-6分子篩の溶解と転晶を防ぎ、同時に製品の組成調節は困難であった。本論文では、新型の有機アミンテンプレート剤N、N’-ジメチルエチレンジアミンの水熱条件下で、高い結晶度と高いシリコン含有量範囲(20%-35%)を有するDNL-6分子篩を成功に誘導し、DNL-6産物に対してX線回折、X線蛍光分析、及びX線分析を行う。X線光電子分光法、走査型電子顕微鏡及び窒素物理吸着などの一連のシステムによって特徴付けられた。熱重量分析により、DNL-6ゼオライトαケージ中の大きなテンプレート剤の収容量(単位αケージ中に4.4個のテンプレート分子を格納する)は、超高シリカDNL-6モレキュラーシーブ(シリコンモル含有量が36.4%に達する)を成功させる原因であることが分かった。固体マジック角スピニング核磁気共鳴(13C,29Si,27Al,31P,および多量子27Al)の原子配位環境の分析およびXPSキャラクタリゼーションは,超高シリカDNL-6ゼオライトが複雑なケイ素環境分布を有することを示した。結晶粒の外面は酸密度の低い大面積のケイ素島を主とし、結晶粒の半径方向に沿って結晶内部のシリコン含有量は次第に減少し、同時にシリコン島の面積は次第に減少し、結晶粒中心のケイ素環境は主にSi(4Al)を主とする。高シリカDNL-6ゼオライトの強い酸強度、適切な酸サイト分布及び狭い孔サイズのため、メタノールアミノ化反応において、88%以上のメタノール転化率及び85%のメチルアミン+ジメチルアミン選択性が得られた。Data from Wanfang. Translated by JST.【JST・京大機械翻訳】
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分類 (3件):
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その他の触媒  ,  合成鉱物  ,  吸着剤 
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