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J-GLOBAL ID:201802247955615595   整理番号:18A1720398

コバルトFischer-Tropsch触媒への銀の付加【JST・京大機械翻訳】

Silver addition to a cobalt Fischer-Tropsch catalyst
著者 (4件):
資料名:
巻: 366  ページ: 107-114  発行年: 2018年 
JST資料番号: H0480A  ISSN: 0021-9517  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: アメリカ合衆国 (USA)  言語: 英語 (EN)
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銀は還元プロモーターとしてF-T触媒を促進することが知られているが,例えばコバルトナノ粒子の触媒性能にも影響することが観察されている。本研究では,一定の白金含有量(0.04wt%)と種々の銀含有量を有する一連のシリカ担持コバルト触媒を特性化し試験した。キャラクタリゼーションは,主に配位的に不飽和なコバルト原子が低い銀含有量(N_2IRによって探査される)で置換されることを示した。より多くの銀を添加すると,配位的に不飽和なサイトと平面サイト(H_2化学吸着とTEM-EDSによって探査される)の両方の置換をもたらす。コバルト表面上の銀の存在は構造に敏感なCO解離と構造不感水素化反応の両方に影響する。Boudouard反応は,CO解離速度が銀含有量の増加と共に減少することを示した。妨害されたCO解離は温度プログラム化CO IR分光法からも明らかである。しかし,高い銀含有量でも,表面は依然としてCOを解離できるステップ端サイトを含み,少量の炭素(TPHにより定量化)を堆積した。260°CでのCO水素化の間,8.8wt%の銀を添加すると,CO転化率は30%以下に低下した。これは,化学吸着により測定されたコバルト表面積の損失(93%減少)またはCO不均化によりプローブされたCO解離速度(90%減少)と良く相関しなかった。この不整合は主にメタン化条件下でのCO消費速度がCO解離よりも炭素と酸素の水素化によって大きく制御されるためである。一方,過渡実験は銀が酸素除去段階を加速することを示した。CO転化率は銀によりわずかに影響されることが分かった。銀による水素化サイトの大部分のテラスサイトの被覆は,より遅いCH_4形成を引き起こす。従って,CH_x中間体の長い滞留(SSITKAによって決定される)は,連鎖成長確率の増加,したがって,より高いC_2+選択性をもたらす。SSITKAは,定常状態CO/CH_x被覆率の減少がコバルト表面積の損失と定性的に相関することも確認した。より遅い水素化のもう一つの結果は,銀を触媒に添加するとオレフィン対パラフィン比が高くなることである。重要なことに,銀によるコバルト表面の被覆は,以前に報告したように,テラスサイト上に堆積したグラファイト状炭素と同様に,F-T生成物分布に影響を及ぼす。Copyright 2018 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
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分類 (3件):
分類
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貴金属触媒  ,  酸化,還元  ,  その他の触媒 
タイトルに関連する用語 (4件):
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