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J-GLOBAL ID：201802257230719610   整理番号：18A0512234

Fe_2O_2の幾何学的および電子構造とFe_2+O_2の反応に関する密度汎関数理論研究【Powered by NICT】

Density functional theory study on the geometric and electronic structures of Fe₂O₂ and the reaction of Fe₂ + O₂

著者 (1件)： Nakazawa Tetsuya (Japan Atomic Energy Agency, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken 319-1195, Japan)
資料名： Computational Materials Science  (Computational Materials Science)
巻： 146  ページ： 334-345  発行年： 2018年 
JST資料番号： W0443A  ISSN： 0927-0256  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： オランダ (NLD)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： ハイブリッドB3LYP汎関数を用いてFe_2O_2のすべての可能な構造と破れた対称性(BS)法と組み合わせたB3LYP汎関数で行った最も安定な異性体を得るために,密度汎関数理論計算。得られた安定な異性体に基づいて,斜方晶Fe_2(μ O)2年に向けてFe_2+O_2の反応機構を考察した。菱形Fe_2(μ O)22.1のBS一重項状態はすべてFe_2O_2異性体の基底状態であることが分かった。開放サイクル(η~1 O)Fe_2(μ O)2.11と~3A状態線形OFeOFe1.4の~9A′′状態を二次および三次最低エネルギー状態,基底状態2.1から109.7と120.0kJ/mol~ 1よりも高い値を持つことが分かった。裸Fe_2O_2クラスタの最低エネルギー状態は三次元構造を支持しないが,線形及び平面構造に有利であった。多数の電子状態は,対称最適化菱形2.1を見出した。B3LYPおよびBS B3LYPレベルでBS一重項基底状態と四つの最低位状態(~9A_g,BS七重項,BS三重項,及びBS五重項)のエネルギー順序をCCSD(T)レベルで得られたエネルギー順序と一致した。安定な異性体の計算した特性周波数は,以前の理論的および実験的研究と類似していた。菱形Fe_2(μ O)2年に向けてFe_2+O_2の反応の計算一重項と9重項エネルギー面から,反応は反応物のそれ(または活性化エネルギーなし)と比べて非常に低い障壁で起こるので,反応は一重項状態への9重項からスピン反転を伴って進行し,断熱的にかつ迅速であることを期待されていることを示唆した。NBO解析は中間体および最終生成物中のFeO結合がイオン性および共有結合性特性を示し,Fe O.から大きな電荷移動のために高度に極性をもつことを示した。Copyright 2018 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【Powered by NICT】

シソーラス用語： 対称性 ,  計算 ,  反応機構 ,  電荷移動 ,  *汎関数 ,  三重項 ,  異性体 ,  電子状態 ,  基底状態 ,  活性化エネルギー ,  一重項 ,  クラスタ ,  *密度汎関数法
準シソーラス用語： エネルギー状態 ,  B3LYP法 , 【Automatic Indexing@JST】

著者キーワード (5件)： 密度汎関数計算 ,  破れた対称性アプローチ ,  Fe_2O_2 ,  Fe_2+O_2 ,  ポテンシャルエネルギー面

分類 (1件)： 分子の電子構造  (BH05010Q)

タイトルに関連する用語 (4件)： 幾何学 ,  電子構造 ,  密度汎関数理論 ,  研究