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J-GLOBAL ID：201802260975030002   整理番号：18A0812831

ガラス-流体界面における表面層形成,成長及び変態の理解に向けて【JST・京大機械翻訳】

Toward an understanding of surface layer formation, growth, and transformation at the glass-fluid interface

著者 (7件)： Hopf J. (Environmental Sciences Division, Oak Ridge National Laboratory, USA) ,  Eskelsen J.R. (Environmental Sciences Division, Oak Ridge National Laboratory, USA) ,  Chiu M. (Environmental Sciences Division, Oak Ridge National Laboratory, USA) ,  Ievlev A.V. (Center for Nanophase Material Sciences, Oak Ridge National Laboratory, USA) ,  Ovchinnikova O.S. (Center for Nanophase Material Sciences, Oak Ridge National Laboratory, USA) ,  Leonard D. (Material Science and Technology, Oak Ridge National Laboratory, USA) ,  Pierce E.M. (Environmental Sciences Division, Oak Ridge National Laboratory, USA)
資料名： Geochimica et Cosmochimica Acta  (Geochimica et Cosmochimica Acta)
巻： 229  ページ： 65-84  発行年： 2018年 
JST資料番号： C0062A  ISSN： 0016-7037  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： オランダ (NLD)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： ケイ酸塩ガラスは準安定で耐久性のある固体であり,多くのエネルギーと環境の挑戦(例えば,マイクロエレクトロニクス,ファイバ光学,および核廃棄物貯蔵)に応用されている。時間けい酸塩ガラス上で水と反応させると,固体-流体界面で変化した層が発達する。本研究では,モデル材料としてホウケイ酸ガラス(LAWB45)を用いて,変化した層形成(すなわち,非晶質水和表面層および結晶反応生成物)のロバストな理解を開発した。厚い変化層の形成を容易にし,連続的に監視される排水溶液化学を可能にするために,1.5年間の加圧不飽和流(PUF)装置において,高い表面積対体積比(~20000m~-1)と90°Cで実験を行った。種々の顕微鏡法を用いて,反応粒子を特性化し,平均変化層厚は,水和層と粘土層で13.2±8.3μmであり,全変化層の74.8%と25.2%を表すことを示唆した。水和層の厚さの推定は,1.5年の期間にわたるB放出速度データ(~10±1μm/yr)から推定された値の実験誤差内にある。Peakforce定量的ナノ機械的マッピング結果は,水和層が~20~40GPaの範囲の弾性率を有することを示唆し,それは~20~~50%の気孔率を含む多孔質シリカの範囲にあるが,高密度シリカ(~70~80GPa)よりも著しく低い。走査透過型電子顕微鏡(STEM)画像は細孔の存在を確認し,より高い分解能画像の解析により,未変化ガラスからの距離の増加に伴う空孔体積の変化を伴う水和層における≧22%多孔性の定性的推定が得られた。飛行時間二次イオン質量分析(ToF-SIMS),X線エネルギー分散分光法(EDS)およびSTEM-EDSとの組合せに基づく化学組成分析は,変化した層が主にAl,H,SiおよびOから成り,粘土層がLi,Zn,FeおよびMgに富むことを示した。非晶質水和層は少量のKでCa,H,Zrに富んでいる。さらに,ToF-SIMS結果は,Bプロファイルが水和層のHプロファイルと反相関することを示唆した。著者らの制限視野電子回折結果は,水和層の構造が,シリカナノ粒子(すなわち1.4~3nm)の臨界核より小さい~0.7nmの平均結晶子サイズを持つオパール-AG(非晶質ゲル様)に密接に似ていることを示唆した。これらの結果は,水和層がコロイドゲルよりもむしろ高分子ゲルとより一致し,ガラス腐食過程でSiOZrユニットのような結合を加水分解するのが困難な分子ユニット(<1nmサイズ)から成ることを示唆した。個々の粒子または分子ユニットのサイズは,水和層における形成条件(例えば,pH,イオン強度,ナノ閉じ込め,溶質組成)の関数である。Copyright 2018 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 水和 ,  空隙率 ,  加水分解 ,  多孔性 ,  ゲル ,  化学組成 ,  表面積 ,  二酸化ケイ素 ,  結晶 ,  *界面 ,  弾性係数 ,  細孔 ,  キャラクタリゼーション ,  非晶質 ,  顕微鏡観察

著者キーワード (8件)： 定量的ナノ機械的ピーク力タッピングモード ,  原子間力顕微鏡 ,  ほうけい酸ガラスの腐食 ,  浸出機構 ,  界面溶解再沈殿 ,  シリカ続成作用 ,  変質層 ,  走査型透過電子顕微鏡電子エネルギー損失分光法スペクトルイメージング

分類 (2件)： 岩石圏の地球化学一般  (DD01041C) ,  珪酸塩鉱物  (DE08030A)

タイトルに関連する用語 (7件)： ガラス ,  流体 ,  界面 ,  表面層形成 ,  成長 ,  変態 ,  理解