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J-GLOBAL ID:201802274998202797   整理番号:18A0857745

基底状態水分解動力学における衝突誘起電荷分離【JST・京大機械翻訳】

Collision induced charge separation in ground-state water splitting dynamics
著者 (2件):
資料名:
巻: 20  号: 17  ページ: 12229-12240  発行年: 2018年 
JST資料番号: A0271C  ISSN: 1463-9076  CODEN: PPCPFQ  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: イギリス (GBR)  言語: 英語 (EN)
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水分解の光触媒動力学の一つのタイプにおいて,主にMn酸化物(クラスタ)から成る触媒中心Mを,蛋白質のような支持分子と共に,直接光励起し,電子とプロトンを放出する。この機構は結合プロトン電子波束移動(CPEWT)の観点から理解できる。文献で提案されたもう一つのタイプでは,Mは直接光励起されず,代わりに,光はM以外のいくつかで吸収され,それにより酸化還元ポテンシャルの複雑な逐次ステップ(ラダー)を生成し,その結果,電子とプロトンを与える最終位置は触媒中心Mである。電荷分離動力学の間に,Mは電子基底状態に留まると仮定され,このタイプは,光子吸収のサイトにおいてΩがカチオン種(正孔キャリア)を示すように概略的に要約できる。後者の機構は植物および藍藻類における水分解の原因であり,光化学系II(PSII)におけるMはMn_4CaO_5を含むことが知られている。しかし,後者の反応における基底状態電荷分離のこの機構についての困難な疑問は,量子力学的に可能であり,実際に可能なBethideの場合,文献で報告されたこの反応の時間定数は長く,反応の量子力学的コヒーレンスが維持できないということである。より深刻なことに,プロトンと電子が基底状態でどのように孤立するか,それらが一方向に移動できるかどうか,一般的な化学原理を提案することによりこれらの基本的な疑問を扱う。衝突は基底状態で電荷分離動力学を誘起した。Copyright 2018 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST【JST・京大機械翻訳】
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分類 (1件):
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光化学一般 

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