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J-GLOBAL ID：201802283928565991   整理番号：18A0052730

量子マスタ方程式からの線形および非線形分光法

Linear and nonlinear spectroscopy from quantum master equations

著者 (2件)： Fetherolf Jonathan H. (Department of Chemistry and James Franck Institute, University of Chicago, Chicago, Illinois 60637, USA) ,  Berkelbach Timothy C. (Department of Chemistry and James Franck Institute, University of Chicago, Chicago, Illinois 60637, USA)
資料名： Journal of Chemical Physics  (Journal of Chemical Physics)
巻： 147  号： 24  ページ： 244109-244109-9  発行年： 2017年12月28日 
JST資料番号： C0275A  ISSN： 0021-9606  CODEN： JCPSA6  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 多重発色団系の線形および非線形分光の計算のための二次時間畳込みのない(TCL2)量子マスタ方程式の精度を調べた。非断熱結合を持つ系であっても,このTCL2マスタ方程式はパラメータの非常に広い範囲にわたって,またアプローチの摂動的性質に基づいて期待されるものをはるかに超えて正確な線形吸収スペクトルの予測を示し;同一パラメータに対するTCL2で計算した非平衡ポピュレーション動力学は著しく正確さが劣ることを示した。三次(二次元)分光法に関しては,ポピュレーション動力学の重要性といわゆる量子回帰定理の破れがTCL2動力学の精度を劣化させる。これらの不具合を補正するために,TCL2アプローチを遅い微視浴自由度の古典的集合サンプリングと組み合わせ,広い範囲のパラメータにわたって優れた精度を示す効率的なハイブリッド量子-古典スキームを導いた。分光学的設定では,このようなハイブリッド方式の成功は,均一および不均一広がりの分離処理を介して理解することができる。重要なことは,ここに提案した方法は,集合サンプリングに付随する,半端ではない並行前因子の中程度の追加での,TCL2の計算スケーリングを持つことである。ここに提示した手法は,一般化された不均一キュムラント展開法として理解でき,非断熱動力学を持つ多準位系を処理できる。(翻訳著者抄録)

シソーラス用語： *マスタ方程式 ,  *スペクトロスコピー ,  発色団 ,  畳込み ,  結合 ,  吸収スペクトル ,  分子動力学 ,  ポピュレーション解析 ,  ハイブリッド方式 ,  拡大 ,  スペクトル線広がり ,  キュムラント展開 ,  多準位系
準シソーラス用語： *量子マスタ方程式 ,  *非線形分光法 ,  非断熱結合 ,  非平衡分子動力学 ,  二次元分光法 ,  不均一広がり ,  スペクトルの広がり

分類 (2件)： 波動方程式の解法,散乱理論  (BA06020N) ,  非線形光学  (BD05000T)

タイトルに関連する用語 (3件)： 量子マスタ方程式 ,  線形 ,  非線形分光法