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J-GLOBAL ID：201902228332219318   整理番号：19A1803081

[FeFe]-ヒドロゲナーゼにおけるCN-配位子とH-クラスタの二次配位圏の間の相互作用【JST・京大機械翻訳】

Interplay between CN^- Ligands and the Secondary Coordination Sphere of the H-Cluster in [FeFe]-Hydrogenases

著者 (10件)： Lampret Oliver (Fakultaet fuer Biologie und Biotechnologie, Lehrstuhl fuer Biochemie der Pflanzen, AG Photobiotechnologie, Ruhr Universitaet Bochum, Germany) ,  Adamska-Venkatesh Agnieszka (Max-Planck-Institut fuer Chemische Energiekonversion, Germany) ,  Konegger Hannes (Fakultaet fuer Biologie und Biotechnologie, Lehrstuhl fuer Biochemie der Pflanzen, AG Photobiotechnologie, Ruhr Universitaet Bochum, Germany) ,  Wittkamp Florian (Fakultaet fuer Chemie und Biochemie, Lehrstuhl fuer Anorganische Chemie I-Bioanorganische Chemie, Ruhr Universitaet Bochum, Germany) ,  Apfel Ulf-Peter (Fakultaet fuer Chemie und Biochemie, Lehrstuhl fuer Anorganische Chemie I-Bioanorganische Chemie, Ruhr Universitaet Bochum, Germany) ,  Reijerse Edward J. (Max-Planck-Institut fuer Chemische Energiekonversion, Germany) ,  Lubitz Wolfgang (Max-Planck-Institut fuer Chemische Energiekonversion, Germany) ,  Ruediger Olaf (Max-Planck-Institut fuer Chemische Energiekonversion, Germany) ,  Happe Thomas (Fakultaet fuer Biologie und Biotechnologie, Lehrstuhl fuer Biochemie der Pflanzen, AG Photobiotechnologie, Ruhr Universitaet Bochum, Germany) ,  Winkler Martin (Fakultaet fuer Biologie und Biotechnologie, Lehrstuhl fuer Biochemie der Pflanzen, AG Photobiotechnologie, Ruhr Universitaet Bochum, Germany)
資料名： Journal of the American Chemical Society  (Journal of the American Chemical Society)
巻： 139  号： 50  ページ： 18222-18230  発行年： 2017年 
JST資料番号： C0254A  ISSN： 0002-7863  CODEN： JACSAT  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： [FeFe]-水素(H-クラスタ)の触媒補因子は,プロトンの分子状水素への可逆的変換が起こる開放配位サイトを有する二核鉄-硫黄クラスタ(2Fe_H)に結合した一般的なクバン[4Fe-4S]-クラスタ(4Fe_H)から構成されている。(2Fe_H)サブサイトは,三つのCOと二つのCN-配位子からなる二原子配位球を特徴とし,そのレドックス特性に影響を及ぼし,FTIR分光法のための優れたプローブを提供する。CO伸縮振動は,触媒サイクル中に起こるHクラスタ内の酸化還元変化に非常に敏感であるが,CN-信号はこれらの効果に対して比較的不活性であると思われる。これは,水素結合により(2Fe_H)単位を蛋白質環境に強固に固定するCN-配位子のより構造的役割によるものと考えられる。本研究では,FTIR分光法と触媒作用に及ぼすCN-配位子に影響する二次配位子球内の構造変化の影響を調べた。野生型酵素と2つの変異誘発変異体のFTIRスペクトルを比較することにより,Hクラスタの異なる酸化還元状態に対する(2Fe_H)部位の個々のCN-配位子のIR信号を帰属できた。さらに,蛋白質膜電気化学は,近位CN-配位子(すなわち(4Fe_H)部位に最も近い)の二次配位球の標的操作が触媒バイアスに影響することを明らかにした。これらの知見は,個々の酵素におけるH-クラスタの触媒特性を再調整するための蛋白質環境の重要性を強調し,人工ヒドロゲナーゼ模倣体の設計のための価値ある情報を提供する。Copyright 2019 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 電気化学 ,  *クラスタ ,  プローブ ,  野生型 ,  触媒 ,  陽子 ,  *ヒドロゲナーゼ ,  補因子 ,  FTIR分光法 ,  酸化還元反応 ,  タンパク質 ,  ロバスト性 ,  水素結合
準シソーラス用語： FTIRスペクトル ,  触媒作用 , 【Automatic Indexing@JST】

分類 (2件)： 酵素一般  (EB09010D) ,  鉄の錯体  (CE01091H)

タイトルに関連する用語 (5件)： ヒドロゲナーゼ ,  Cn ,  配位子 ,  クラスタ ,  相互作用