抄録/ポイント:
抄録/ポイント
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高分子膜の滑り流浸透に及ぼす溶媒の質の影響を,全内部反射蛍光顕微鏡(FRET-TIRFM)と組み合わせたFoerster共鳴エネルギー移動を用いて,種々の層流速度下での小分子物質移動を監視することにより評価した。ポリ-(N-イソプロピルアクリルアミド(pNIPAM)の薄膜について,溶媒品質が良いものから悪いものまでの溶媒を研究した。用いた溶媒はメタノールと水のモル比を変えて構成し,これらの溶媒の物理化学的性質の違いが蛍光検出に重要でないようなpNIPAMの独特の共存現象を利用した。溶液閉じ込めアクセプタによりpNIPAM膜の底で基板表面に共有結合したドナー蛍光体のFRET消光を時間の関数としてモニターした。消光曲線は,アクセプタ,ローダミンB(RhB)または2-ニトロベンジルアコール(2-NBA)に対する結合Taylor-Aris-Fickian質量輸送モデルに適合し,見かけの拡散係数を決定し,高分子膜への滑り流浸透を評価するために使用した。トレーサ分子の見掛け拡散係数の増加は全ての溶媒に対する層流速度の増加と共に観察され,pNIPAM膜中の物質輸送過程は層流滑り流浸透により著しく摂動されることを示した。低溶媒,31mol%MeOH/H_2Oおよび20mol%MeOH/H_2O,13mol%MeOH/H_2O,および最終的に良好な溶媒,100%メタノールに対して,滑り長さは25から37から70から128nmに増加し,滑り流により浸透した膜の割合はそれぞれ19から27から57%に増加した。同一条件下でのpNIPAM膜のサイズと電荷において実質的に異なる2つのアクセプタ,RhBと2-NBAの見掛け拡散係数は,本質的に異なる拡散特性により小さい差(~10%)をもつが,同じオーダーの大きさであることが分かった。したがって,密にグラフト化された薄いpNIPAMブラシ膜中の小分子の物質輸送に対する支配的な機構は,192から2952μm/sの範囲の線形流速を持つ選択層流条件下で線形Fickian拡散であることが示唆された。両アクセプタ分子により得られた実験的破過曲線のTaylor-Aris-Fickian拡散モデルへの高品質あてはめは,このモデルの適切な使用とFRET-TIRFM法の妥当性をさらに実証した。Copyright 2019 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】