抄録/ポイント：
抄録/ポイント
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・1)酸水素化物による新しいアンモニア合成触媒。
・酸水素化物が触媒担体およびアンモニア合成の触媒となることの発見。
・活性種がRuの場合,Ti含有系のみが担体として有効。
・活性,反応次数,活性化エネルギーなどを明らかにし,反応機構を考察。
・酸水素化物を担体とする触媒ではヒドリド種の増加により,反応次数のH
2分圧依存性が大きく,水素被毒が軽減。
・無担持のBaTiO
2.5H
0.5およびTiH
2が,Ru,Feを含まない長期間安定なアンモニア合成触媒であることの発見。
・Ti含有系固体触媒はヒドリドの存在により活性化し,N
2分子解離前での水素化や格子中水素による反応を示唆。
・2)太陽光により水と酸素から過酸化水素を合成する革新的光触媒の開発。
・光触媒を用いて励起電子によるO
2の二電子還元(O
2+2H
++2e
-→H
2O
2)により,水とO
2から過酸化水素を合成する方法の研究。
・グラファイト状窒化炭素(g-C
3N
4)にピロメリト酸ジイミド(PDI)などの芳香族イミドのドーピングにより,光触媒活性が向上。
・還元型酸化グラフェン(rGO)と窒化ホウ素(BN)の複合により,励起電子および正孔をrGOおよびBNへ移動させて電荷分離を向上させ,g-C
3N
4/PDI-rGO-BN触媒において変換効率(0.27%)を達成。
・レゾルシノール-ホルムアルデヒド(RF)樹脂を酸触媒(シュウ酸)存在下で合成した触媒では,バンドギャップの低下と導電性向上により,0.83%の変換効率を達成。
・さらに炭素炭素粒子とRF樹脂の複合でO
2の二電子還元選択性を向上させ,1.20%の極めて高い変換効率を達成。
・メタルフリーの光触媒により過酸化水素合成の触媒開発が可能。
・3)固体高分子形燃料電池の代替を実現する直接ギ酸形燃料電池の開発。
・ギ酸を燃料とする燃料電池(DAFC)の高性能化。
・DAFCの高温度(70°C)での運転時における阻害因子を解析し,アノードの物質移動に起因する過電圧およびアノードの活性化過電圧の低減が重要であることを解明。
・触媒担体としてSiO
2やカーボンブラックを埋没させたカーボンナノファイバ触媒担体の粒子含有量の最適化により,従来触媒の3倍を超える触媒活性を達成。
・薄層触媒層を作製するため,超音波処理による触媒担持の最適化を行い,高担持量のPd/Cの触媒調製に成功。
・セル開発では濃度過電圧を改善するため,超音波スプレー法で触媒層の厚さ低減に成功。
・物質移動過電圧を削減するため,数値解析を用いた電極内部の物質移動現象の可視化を試み,燃料供給と生成気体排出を共に促進可能な電極設計指針を得ることに成功。
・触媒の開発はおおよそ目標通りに進行したが,高出力が得られるDAFCセルの開発は未達成。
・4)液-液-固三相界面構造を制御した電解合成。
・トルエンから電解により水素化してメチルシクロヘキサン(MCH)を合成。
・硫酸/トルエン系マイクロエマルションの相分離構造を利用した新規なトルエンの電解水素化を検討し,過剰油相からMCHの回収に成功。
・支持電解質の種類,濃度,界面活性剤のタイプ,鎖長,補助界面活性剤の種類,添加量を検討し,反応の最適化。
・Ti網担体を用いた低Pt量のPt黒電極触媒の調製。
・H型セルを用いた静置定電流電解でトルエン/MCH変換のファラデー効率100%を達成したが,低電流密度。
・電極反応機構の解析,電極表面上の水素付加反応機構,マイクロエマルション中の物質輸送,電極近傍の三相界面構造の影響を解明。
・マイクロエマルションタイプ,電極構造および担体の種類の解明。
・高電流密度を達成するため,回転ディスク電極による速度論パラメータの評価およびフローセルによる試験の実施。
・マイクロエマルションによる電気化学反応の可能性を提示。
