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J-GLOBAL ID:201902240988055955   整理番号:19A0180631

金属ナノ結晶におけるホットElectron生成とプラズモン緩和の理解:量子および古典機構【JST・京大機械翻訳】

Understanding Hot-Electron Generation and Plasmon Relaxation in Metal Nanocrystals: Quantum and Classical Mechanisms
著者 (8件):
資料名:
巻:号: 11  ページ: 2759-2781  発行年: 2017年 
JST資料番号: W5045A  ISSN: 2330-4022  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: アメリカ合衆国 (USA)  言語: 英語 (EN)
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エネルギー(ホット)電子の発生は,照明下の任意のプラズモンナノ構造の固有の性質である。同時に,半導体上の金属ナノ結晶の著しい利点は,非常に大きな吸収断面積にある。したがって,強く調整されたプラズモン共鳴を有する金属ナノ構造は,励起電子が重要な役割を果たす光触媒応用に非常に魅力的である。しかし,プラズモンホットエレクトロンの問題における中心的な疑問は,ナノ結晶における光学的に励起されたエネルギー電子の数と,そのような電子を抽出する方法である。ここでは,種々の形状を持つナノ結晶中のホットエレクトロンの生成速度とエネルギー分布を記述する理論を開発した。この理論では,表面とホットスポットによりホットエレクトロンが発生する。予想されるように,この形式は,大きな光学励起ナノ結晶がほとんど低エネルギーDrude電子の励起を示すが,小さなナノ結晶中のプラズモンはほとんど高エネルギー(ホット)電子を含むことを予測する。簡単な形状に対する励起キャリアの分布関数に対する解析式を得た。ホットスポットを有する複雑な形状および小さな量子ナノ結晶に対して,著者らの結果を計算した。光学的に励起されたナノ結晶中の電子のエネルギー分布を調べることによって,ナノ結晶サイズを増加させるとき,小粒子中の量子多体状態がDrudeモデルによって記述される古典的状態に向かってどのように進化するかを見た。著者らは,ナノ結晶中のプラズモンの表面減衰の速度がホットエレクトロンの生成速度に直接関係することを示した。速度論的係数を含む詳細な多体理論に基づいて,ナノ結晶の脱相におけるプラズモンが時間とともにどのように変化するかを記述する簡単なスキームを定式化した。多くのナノ結晶において,プラズモンの主な減衰機構はDrude摩擦様過程とバンド間電子-正孔励起であり,二次経路は表面と電磁ホットスポットによるホットエレクトロンの発生に由来する。ホットエレクトロン経路は材料系とその形状に強く依存する。これに対応して,ナノ結晶におけるホットエレクトロン生成の効率は,サイズ,形状,および材料によって強く変化する。本論文における結果は,光化学と光検出器のためのプラズモンナノ材料の設計を導くために使用することができた。Copyright 2019 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
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