スケーラブルなElectron相関法 3  対自然軌道(PNO-LCCSD)を用いた効率的で正確な並列局所結合クラスタ【JST・京大機械翻訳】

Schwilk Max; Ma Qianli; Koeppl Christoph; Werner Hans-Joachim

文献

J-GLOBAL ID：201902248742234478 整理番号：19A0660193

スケーラブルなElectron相関法 3 対自然軌道(PNO-LCCSD)を用いた効率的で正確な並列局所結合クラスタ【JST・京大機械翻訳】

Scalable Electron Correlation Methods. 3. Efficient and Accurate Parallel Local Coupled Cluster with Pair Natural Orbitals (PNO-LCCSD)

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資料名：
巻： 13 号： 8 ページ： 3650-3675 発行年： 2017年
JST資料番号： W2328A ISSN： 1549-9618 CODEN： JCTCCE 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

対自然仮想軌道(PNOs)を用いた良く並列化された局所単一および二重結合クラスタ(LCCSD)法を示した。PNOは,投影原子軌道(PAOs)と軌道特異仮想軌道(OSV)の大きな領域を用いて構築される。局所Moller-Plesset摂動理論(LMP2)によって評価された対エネルギーに基づいて,近い,弱い,離れた対の階層を導入した。LCCSD法のほとんどの以前の実装と対照的に,近い対と弱い対はLMP2によって近似されないが,高次法によって扱われる。これにより,特に長距離分散相互作用が重要な場合,大きな系に対する精度が大幅に改善される。近似的なLCCSD方程式を用いて近い対の振幅を最適化し,その中で,長距離で相互に相殺するゆっくりと減衰する項を無視した。弱い対に対して,同じ近似を用いたが,さらに,非線形項は無視した(結合電子対近似)。多重極近似を用いてスピン成分スケール(SCS)-LMP2により遠隔対を処理した。効率的な理由のために,種々の投影近似も導入した。絶対及び相対エネルギーに及ぼすこれらの近似の影響はPNO分域サイズに依存した。誤差は,十分に大きいPNO分域が近い対と弱い対に対して使用されるならば,無視できることが分かった。これらの領域の選択に対して,通常の自然軌道占有数基準は不十分であることが分かり,付加的エネルギー基準を用いた。拡張一次元系に対して,この方法の計算努力は相関電子の数とほぼ直線的にスケールするが,線形スケーリング領域は通常三次元系に対する現実の応用では達成されない。それにもかかわらず,約100~200CPUコア(分子サイズに依存する)まで効率的な並列化により,約100原子の三次元分子の正確な計算と三重ζ基底関数系(例えばcc-pVTZ-F12)は,1~3時間の経過時間で実行できる(分子構造とCPUコア数に依存して,Hartree-Fockの時間を除いて)。領域,対,および射影近似を制御する閾値とオプションに関する結果の収束を広範囲に試験した。いくつかの困難で大規模な事例に対するベンチマーク例を示し,対と射影近似によって引き起こされる相対エネルギー(例えば,反応エネルギー,障壁高さ)の誤差が1kJ mol-1以下に低減できることを実証した。残りの誤差は主に有限PAO領域によって引き起こされる。これらをより大きくすると,より分子内または分子間基底セット重ね合わせ誤差が導入され,正準結果は非常にゆっくりとアプローチされる。この問題は,著者らの方法(PNO-LCCSD-F12)の明示的に相関した変種において排除される。それは別の論文において記述され,ベンチマーク計算のより大きな集合とともに記述される。Copyright 2019 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

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分子の電子構造

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