空気/液体界面における振動和周波数発生のための四重極機構  理論と実験【JST・京大機械翻訳】

Matsuzaki Korenobu; Nihonyanagi Satoshi; Yamaguchi Shoichi; Nagata Takashi; Tahara Tahei

文献

J-GLOBAL ID：201902250570867027 整理番号：19A1956897

空気/液体界面における振動和周波数発生のための四重極機構理論と実験【JST・京大機械翻訳】

Quadrupolar mechanism for vibrational sum frequency generation at air/liquid interfaces: Theory and experiment

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資料名：
巻： 151 号： 6 ページ： 064701-064701-15 発行年： 2019年
JST資料番号： C0275A ISSN： 0021-9606 CODEN： JCPSA6 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

振動和周波数発生(VSFG)分光法は,分子振動を通して種々の界面を調べるために広く利用されてきた。VSFGは通常,電気双極子近似内の界面における反転対称性の破壊に起因する。電気双極子近似は等方性バルクにおける非常に良い近似であるが,その妥当性は界面において,大きな電場勾配が薄い界面領域に存在するために疑問である。したがって,四重極寄与は界面で顕著になる可能性がある。ここでは,理論的および実験的観点からVSFGにおける四重極寄与を検討した。振動選択則を導き,界面選択性を議論することにより,四重極寄与が実験的VSFGスペクトルにどのように現れるかに関する理論を記述した。この理論的枠組みを用いて,空気/ベンゼン及び空気/デカン界面におけるVSFGの機構を調べた。ヘテロダイン検出VSFG分光法により実現した振動周波数の正確な決定は,空気/ベンゼン界面におけるVSFGが四重極機構から生じることを明らかにした。これは,VSFGの観察が,界面ベンゼン分子がランダムに配向しているような分子配列を意味しないことを意味する。一方,空気/デカン界面では,VSFG信号は通常の双極子機構から生じると結論した。これは,デカン分子がそれらの低い極性にもかかわらず界面で優先方向に整列していることを意味する。本研究はVSFGスペクトルに基づく界面構造を議論する前にVSFGの機構を調べることの重要性を実証した。異なる機構を区別する戦略も提案した。さらに,この研究は,適切に考慮に入れた場合,四重極機構が,界面に局在する大きな電場勾配を通して,双極子機構により必要とされる反転対称性破れの制限を超えて,界面分子に関する情報を得ることを可能にすることを示した。Copyright 2019 AIP Publishing LLC All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

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非線形光学

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空気/液体界面における振動和周波数発生のための四重極機構 理論と実験【JST・京大機械翻訳】

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