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J-GLOBAL ID:201902251850781463   整理番号:19A2839351

CH_4電気化学変換のためのPt(100)の高い触媒活性【JST・京大機械翻訳】

High Catalytic Activity of Pt(100) for CH4 Electrochemical Conversion
著者 (8件):
資料名:
巻:号: 11  ページ: 10159-10165  発行年: 2019年 
JST資料番号: W5035A  ISSN: 2155-5435  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: アメリカ合衆国 (USA)  言語: 英語 (EN)
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CH_4の活性化と変換を,固体-ガス不均一触媒反応において実質的に研究した。しかし,特に原子レベルでの構造-反応性研究のために,電気触媒反応においてはほとんど研究されていない。CH_4の電気化学的変換の利点は,反応が中程度の条件下で起こり,電極電位によって容易に調整できることである。ここでは,Pt(111),Pt(110)およびPt(100)を含む一連のPt単結晶面上でのCH_4の電気化学的変換,および(100)テラスをもつPt-(S)-[n(100)×(110)]およびPt-(S)-[n(100)×(111)]のステップ表面を研究した。Pt(100)又は広い(100)テラス(少なくとも5原子幅)のみがCH_4の電気化学的活性化に活性であり,主生成物はCOを吸着することを観察した。密度汎関数理論計算は,CH_4に対するPt(100)の高い反応性が,この表面上のCH_x*フラグメントの酸化の容易さに起因することを示した。一方,CH_x*フラグメントと表面O/OHの結合の高エネルギー障壁は,Pt(111)とPt(110)上のCH_4の電気化学的変換を抑制した。この理論的結果は,設計されたin situFourier変換赤外実験によってさらに確認される。3つのPt基底面上の同位体標識13CH_3-CH_2OHのCOへの解離から生成されたCH_x*フラグメントの電気化学的変換である。本研究は,Pt上での電気化学的CH_4変換の機構への洞察を示し,CH_4電気化学のための先進的触媒の設計に重要である。Copyright 2019 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
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