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J-GLOBAL ID：201902268041367425   整理番号：19A2165929

オリゴマPMHSによる表面改質による水熱的にロバストなTi/SiO_2エポキシ化触媒【JST・京大機械翻訳】

Hydrothermally robust Ti/SiO₂ epoxidation catalysts via surface modification with oligomeric PMHS

著者 (3件)： Guo Yijun (Department of Chemical and Biomolecular Engineering, University of California at Berkeley, Berkeley, CA, 94720, United States) ,  Hwang Son-Jong (Division of Chemistry and Chemical Engineering, California Institute of Technology, Pasadena, CA, 91125, United States) ,  Katz Alexander (Department of Chemical and Biomolecular Engineering, University of California at Berkeley, Berkeley, CA, 94720, United States)
資料名： Molecular Catalysis  (Molecular Catalysis)
巻： 477  ページ： Null  発行年： 2019年 
JST資料番号： B0605C  ISSN： 2468-8231  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： オランダ (NLD)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 適切なプローブ反応として酸化剤として有機ヒドロペルオキシドを用いたオレフィンエポキシ化触媒を用いて,水に対するそれらのロバスト性を改善するために,Ti/SiO_2触媒上へのポリ(メチルヒドロシロキサン)(PMHS)のグラフト化を研究した。著者らのアプローチは,触媒失活をシミュレートする手段として,反応物中に水を添加することにより触媒失活を誘発することを含み,それによってグラフト化Tiサイト凝集を引き起こす。この凝集のトリガーとして過酷な水性Soxhlet抽出条件を用いると,グラフト化PMHSを含むTi/SiO_2触媒に対して,処理前後の試料について拡散反射UV-vis分光法により有意差が観察された。Soxhlet抽出後のUV-Visスペクトルにおける赤方偏移バンドの出現の欠如があっただけでなく,PMHSグラフト化前後の触媒に対するバッチ触媒活性は実質的に変化しなかった。これは非修飾Ti/SiO_2触媒とは対照的であり,Soxhlet抽出後のUV-visスペクトルの赤方偏移により確認されたように,凝集の結果としてSoxhlet抽出後の触媒活性の60%以上の減少を示した。同様の赤方偏移は,疎水的に修飾したTMS Ti/SiO_2触媒でも観察された。しかし,これらの触媒を流動反応器中に水を添加したより温和なオレフィンエポキシ化触媒条件下で比較すると,TMS Ti/SiO_2とグラフト化PMHS触媒を区別することはより困難であった。両触媒は,後者における初期失活速度は顕著ではなかったが,流れに対して長時間後に類似の活性と選択性を示した。全体として,著者らのデータは,グラフト化PMHS触媒が,極端な水熱環境を介して誘導された凝集を含む条件下で,TMS表面改質または表面改質のいずれかに基づく従来の触媒とは正に区別されることを示した。このように,Lewis酸触媒のPMHSグラフト化は,Ti/SiO_2エポキシ化触媒に対して示されたように,そのような触媒に対する加水分解安定性を付与するための代替アプローチを提供することが期待される。Copyright 2019 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： *ロバスト性 ,  *触媒 ,  加水分解 ,  触媒活性 ,  触媒失活 ,  赤方偏移 ,  *表面改質 ,  プローブ ,  凝集 ,  移植片 ,  アルケン ,  *エポキシ化 ,  拡散反射 ,  二酸化ケイ素
準シソーラス用語： 失活 , 【Automatic Indexing@JST】

著者キーワード (5件)： 疎水性シリカ ,  メソポーラス ,  エポキシ化 ,  チタン ,  加水分解

分類 (2件)： その他の触媒  (CB06123Z) ,  酸化,還元  (CF02060T)

タイトルに関連する用語 (7件)： オリゴマ ,  表面改質 ,  水 ,  ロバスト ,  Ti ,  エポキシ化 ,  触媒