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J-GLOBAL ID：201902268900225880   整理番号：19A1888839

Au表面上のN-複素環カルベン吸着に及ぼす電極電位の効果のグランドカノニカル量子力学研究【JST・京大機械翻訳】

Grand Canonical Quantum Mechanical Study of the Effect of the Electrode Potential on N-Heterocyclic Carbene Adsorption on Au Surfaces

著者 (5件)： Chang Kuan (Department of Chemical Engineering, Tsinghua University, China) ,  Chen Jingguang G. (Department of Chemical Engineering, Tsinghua University, China) ,  Chen Jingguang G. (Department of Chemical Engineering, Columbia University, New York, United States) ,  Lu Qi (Department of Chemical Engineering, Tsinghua University, China) ,  Cheng Mu-Jeng (Department of Chemistry, National Cheng Kung University, Taiwan)
資料名： Journal of Physical Chemistry C  (Journal of Physical Chemistry C)
巻： 121  号： 44  ページ： 24618-24625  発行年： 2017年 
JST資料番号： W1877A  ISSN： 1932-7447  CODEN： JPCCCK  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 大きな吸着エネルギーのために金上の自己集合単分子層(SAM)の調製においてチオールを置換するために,表面配位子としてN-複素環カルベン(NHC)を用いることに関心が集まっている。しかし,これらのNHCベースSAMの欠点の一つは,電気化学的還元条件下で不安定であることである。本研究では,金(111)上へのNHCの吸着に及ぼす電極電位(U)の影響を調べるために,大気圧量子力学(GC-QM)を用いた。一定のU条件下でのNHC吸着エネルギーは,定電荷条件下でのそれらと比較して著しく弱く(~0.92eV),電気化学系の研究にGC-QMを用いることの重要性を示した。実験と一致して,著者らの計算からの結果は,Uがより負になるにつれて吸着エネルギーが減少するが,Uがより正になるにつれて増加することを示した。これらの結果をフロンティア軌道理論を用いて合理化した。重要なことに,同じ分析に基づいて,NHCsまたは一重項基底と三重項第一励起状態(ΔE_S-T<1.1eV)の間のより小さいギャップを有するそれらの類似体を分子アンカーとして用いたとき,吸着エネルギーはUによってはるかに影響されなかった。他の一般的SAM基板(すなわち,Ag(111),Cu(111)およびPt(111))についても同じ結果が得られた。したがって,著者らのGC-QM計算に基づいて,電気化学的還元条件下で安定なNHCベースSAMを開発するための鍵は,小さなΔE_S-Tを有する表面配位子としてNHCまたはそれらの類似体に焦点を合わせることであることを提案した。Copyright 2019 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： *吸着 ,  *電極電位 ,  電荷 ,  類似物質 ,  一重項 ,  フロンティア軌道 ,  *金 ,  電気化学 ,  チオール ,  三重項 ,  励起状態 ,  吸着エネルギー ,  *量子論 ,  計算
準シソーラス用語： 銅(111) , 【Automatic Indexing@JST】

分類 (2件)： 電気化学反応  (CB07050F) ,  固-液界面  (CB12050B)

タイトルに関連する用語 (6件)： Au ,  N-複素環カルベン ,  吸着 ,  電極電位 ,  量子力学 ,  研究