M=H,Li,Na,CuおよびAgとの異なる小さな混合シリコンクラスタSi_2Mによるメタノール活性化の比較研究【JST・京大機械翻訳】

Dieu Hang Tran; Dieu Hang Tran; Hung Huynh Minh; Hung Huynh Minh; Nguyen Minh Tho; Nguyen Minh Tho; Nguyen Minh Tho

文献

J-GLOBAL ID：201902277263331962 整理番号：19A0182857

M=H,Li,Na,CuおよびAgとの異なる小さな混合シリコンクラスタSi_2Mによるメタノール活性化の比較研究【JST・京大機械翻訳】

Comparative Study of Methanol Activation by Different Small Mixed Silicon Clusters Si₂M with M = H, Li, Na, Cu, and Ag

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著者 (7件)： , , , , , ,
資料名：
巻： 2 号： 8 ページ： 4563-4574 発行年： 2017年
JST資料番号： W5044A ISSN： 2470-1343 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

メタノール活性化反応の第一段階に向けて,M=H,Li,Na,Cu,およびAgを含む種々の混合ケイ素種Si_2Mの機構と触媒能力を研究するために,高精度量子化学計算を行った。これらの小さな三原子Siクラスタの形成の標準熱を決定した。ポテンシャル-エネルギープロファイルを,完全基底関数系CCSD-(T)/CBS,及びSi_2CuとSi_2Agに対するCCSD-(T)/aug-cc-pVTZ-ppに外挿した結合クラスタ理論を用いて構築した。メタノールと混合クラスタSi_2Mとの相互作用により生成された最も安定な錯体は,Si_2Hの場合を除いて,低スピン状態を有し,主にSi-O相互作用に優先してM-O結合に由来する。O-HおよびC-H結合切断を含む2つの競争経路において,研究したすべてのクラスタの存在下でのO-H結合の開裂が支配的になった。考察した混合クラスタSi_2Mの中で,Si_2LiとO-HおよびC-H結合の両方の解離経路は,最低エネルギー障壁を有することが分かった。最も顕著な発見は,Si_2Liの支援によるO-H開裂に対する全体的エネルギー障壁の欠如である。Si_2H,Si_2LiおよびSi_2Naの支援によるO-HおよびC-H結合の破壊は,Si_2CuおよびSi_2Agの場合に対して,O-H開裂に対するSi_2Naの場合とは別に,速度論的に優先された。Cu_3,Pt_3およびPtAu_2のような同じサイズの他の遷移金属クラスタと比較して,小さなSi種,特にSi_2HおよびSi_2Liの存在下でのO-H結合活性化のエネルギー障壁は低いことが分かった。結果として,これらの小さな混合ケイ素クラスタは,メタノール活性化,特に有機化合物の他の脱水素プロセスに対して現在使用されている高価な金属ベース触媒の有望な代替物と見なすことができる。本研究はまた,実験的に調製し,実行できるような方法で,重要な脱水素過程に対する効率的でより現実的な気相触媒としての他のドープされたケイ素クラスタに対する更なる広範な探索を示唆する。Copyright 2019 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

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分子の電子構造 , 物理化学一般その他

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