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J-GLOBAL ID：201902277712046063   整理番号：19A0933662

単一原子担持MXeneを電気触媒合成アンモニアプロセスの理論計算に用いた。【JST・京大機械翻訳】

A theoretical study of electrocatalytic ammonia synthesis on single metal atom/MXene

著者 (9件)： Gao Yijing (浙江工業大学化学工程学院工業催化研究所実験室,浙江杭州,310032) ,  Zhuo Han (浙江工業大学化学工程学院工業催化研究所実験室,浙江杭州,310032) ,  Cao Yongyong (浙江工業大学化学工程学院工業催化研究所実験室,浙江杭州,310032) ,  Sun Xiang (浙江工業大学化学工程学院工業催化研究所実験室,浙江杭州,310032) ,  Zhuang Guilin (浙江工業大学化学工程学院工業催化研究所実験室,浙江杭州,310032) ,  Deng Shengwei (浙江工業大学化学工程学院工業催化研究所実験室,浙江杭州,310032) ,  Zhong Xing (浙江工業大学化学工程学院工業催化研究所実験室,浙江杭州,310032) ,  Wei Zhongzhe (浙江工業大学化学工程学院工業催化研究所実験室,浙江杭州,310032) ,  Wang Jianguo (浙江工業大学化学工程学院工業催化研究所実験室,浙江杭州,310032)
資料名： Cuihua Xuebao  (Cuihua Xuebao)
巻： 40  号： 2  ページ： 152-159,insert12-insert14  発行年： 2019年 
JST資料番号： B0927B  ISSN： 0253-9837  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： 中国 (CHN)  言語： 中国語 (ZH)

抄録/ポイント： アンモニアは地球の窒素循環において重要な役割を果たしている。工業の伝統的な合成アンモニア方法は高温高圧の反応条件を採用し、反応設備に対する要求が高く、しかも巨大なエネルギー消費を招いた。そのため、電力を駆動とする電気触媒合成プロセスは新型の合成アンモニア方法として広く注目されている。適切な触媒の選択と設計は,必要な過電位を低減するための重要な研究課題である。一般的な電気触媒は金属基、金属酸化物、ポリマー及びその他の複合性触媒を含む。その中、単原子触媒は極めて高い原子利用率のため、関心が持たれているが、適切な基質を選択することは、高触媒活性と高安定性の触媒を兼ね備えなければならない。二次元遷移金属炭素/窒化物(MXene)は新型の二次元材料であり、グラフェンと類似なコンダクタンス性質を持ち、金属と良好な相互作用があり、有望な担体である。一連のMXene担持遷移金属単原子触媒上の窒素の吸着と活性化を密度汎関数理論(DFT)により研究し,電気触媒によるアンモニア合成の反応経路をギブス自由エネルギー計算で調べ,対応する過電位を与えた。同時に、可能な律速段階におけるギブス自由エネルギーを研究し、ギブス自由エネルギーと過電位との関係を分析した。計算結果により、すべてのMXeneに担持された遷移金属単原子において、窒素がより一端に吸着する傾向があることが分かった。ギブス自由エネルギーの定義によると,負の値は,これらの触媒が,優れた窒素活性化性能,特に鉄ベース触媒(-0.75eV)を有し,工業における鉄ベース触媒の広範な応用を困難にしていることを示す。しかし,種々の遷移金属の担持は,電気触媒合成アンモニアの過電位に,一定の影響を持った。ギブス自由エネルギー計算によると,このシリーズの金属の過電位は0.68-2.33eVであり,Mo/Ti3C2O2の印加電圧は最小であった。これは実験上の触媒の選択に対して一定の指導的意義がある。同時に、電気触媒合成アンモニアプロセスには二つの可能な律速段階があることが分かった:窒素の水素化によるNNHとNH2の生成はアンモニアガスを生成する。2つのステップのGibbs自由エネルギーを比較することによって,触媒の過電位を迅速に得ることができた。従って、このシリーズのMXeneが担持した遷移金属単原子触媒は反応経路を有効に変え、従来の反応における窒素結合断裂の巨大なエネルギー障壁を免れ、それによって反応の過電位を有効に下げることができると結論できる。これは実験上の適当な触媒の選択に理論的根拠を提供した。また、この直接比較決速ステップのギブス自由エネルギーによって過電位を得る方法は、電気触媒合成アンモニア及びその他の類似反応の触媒選別と理性設計に指導的意義がある。Data from Wanfang. Translated by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 二次元 ,  グラフェン ,  Gibbs自由エネルギー ,  密度汎関数法 ,  触媒活性 ,  *触媒 ,  相互作用 ,  水素化 ,  過電圧 ,  重合体 ,  遷移金属 ,  *アンモニア ,  エネルギー消費 ,  窒化物 ,  窒素

分類 (1件)： その他の触媒  (CB06123Z)

タイトルに関連する用語 (7件)： 単一原子 ,  担持 ,  MXene ,  触媒合成 ,  アンモニア ,  プロセス ,  理論計算