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J-GLOBAL ID:201902282867008341   整理番号:19A1331969

n-ドデカン異性化のための高選択性で安定な触媒としてのGaドープZSM-22ゼオライトの設計と合成【JST・京大機械翻訳】

Design and synthesis of Ga-doped ZSM-22 zeolites as highly selective and stable catalysts for n-dodecane isomerization
著者 (9件):
資料名:
巻:号: 11  ページ: 2812-2827  発行年: 2019年 
JST資料番号: W2461A  ISSN: 2044-4761  CODEN: CSTAGD  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: イギリス (GBR)  言語: 英語 (EN)
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GaドープZSM-22ゼオライトを,ゼオライト骨格にGa種を直接組み込むことにより水熱法により成功裏に合成した。調製されたGa置換ゼオライトは高い結晶性,均一な形態および開放細孔構造を有しているように見えた。XRD,FTIR,XPS,及び~71Ga及び29Si MAS NMRの結果は,ゼオライトの骨格中のGa種の存在及びGa-OH-Si基の形成を確認し,Si-OH-Al基のそれと比較して,Ga-OH-Si架橋ヒドロキシルの低酸性度のためにBroensted酸性度の顕著な減少をもたらした。これらの特性は,Pt担持[Al,Ga]-ZSM-22触媒が,酸サイトと金属サイト間のよりバランスした二官能性により,親Pt/ZSM-22触媒よりもn-ドデカン異性化において低い分解活性と高い選択性(転化率90.5%で約78.2%)を示すことを確実にした。DFT計算は,AlとGaの取り込みがT2,T3およびT4サイトで最も一般的であるが,Feヘテロ原子置換は4つのサイトで同等に起こることを明らかにした。Bader電荷分析は,酸性度はAl-ZSM-22>Ga-ZSM-22>Fe-ZSM-22の順に減少し,分解活性はAl-ZSM-22≫Ga-ZSM-22>Fe-ZSM-22の順であることを示唆した。したがって,異性化はヘテロ原子位置と酸性度強度の組合せにより促進されると結論した。注目すべきことに,Gaドープゼオライトの結晶性と特別な表面積の著しい低下は,高温焼成後に観察されず,ゼオライト骨格中のFeよりもGaの高い安定性を明らかにした。Copyright 2019 Royal Society of Chemistry All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
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