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J-GLOBAL ID：201902283708657350   整理番号：19A1888488

CuOへの吸着と反応性のシミュレーションにおけるHubbard Uパラメータの影響:理論と実験の組合せ研究【JST・京大機械翻訳】

Influence of Hubbard U Parameter in Simulating Adsorption and Reactivity on CuO: Combined Theoretical and Experimental Study

著者 (6件)： Bhola Kartavya (School of Chemical and Biomedical Engineering, Nanyang Technological University, Singapore) ,  Varghese Jithin John (Cambridge Centre for Advanced Research and Education in Singapore (CARES), Campus for Research Excellence and Technological Enterprise (CREATE), Singapore) ,  Dapeng Liu (Institute of Chemical and Engineering Sciences, A*STAR (Agency for Science, Technology, and Research), Singapore) ,  Liu Yan (Institute of Chemical and Engineering Sciences, A*STAR (Agency for Science, Technology, and Research), Singapore) ,  Mushrif Samir H. (School of Chemical and Biomedical Engineering, Nanyang Technological University, Singapore) ,  Mushrif Samir H. (Cambridge Centre for Advanced Research and Education in Singapore (CARES), Campus for Research Excellence and Technological Enterprise (CREATE), Singapore)
資料名： Journal of Physical Chemistry C  (Journal of Physical Chemistry C)
巻： 121  号： 39  ページ： 21343-21353  発行年： 2017年 
JST資料番号： W1877A  ISSN： 1932-7447  CODEN： JPCCCK  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 遷移金属酸化物は,それらの低コスト,高表面積,低毒性,および容易に調整可能な表面および構造特性のために,化学製造および加工産業で広く使用されている触媒材料の重要なクラスである。これらの強く相関した遷移金属酸化物に対して,密度汎関数理論(DFT)交換-相関汎関数における標準近似は,電子自己相互作用から生じる固有誤差による電子局在化を正確に記述することができない。DFT+U法はDFTの広く使用されている拡張であり,Hubbard U項は電子非局在化にペナルティを与えるオンサイトポテンシャルであり,標準DFT法よりもわずかに高い計算コストでこのような系をうまく記述できる。U値は通常,格子定数やバンド構造のようなバルク特性を再現する精度に基づいて選択される。しかしながら,遷移金属酸化物表面上の化学反応は複雑な表面吸着質相互作用を含み,局所的に変化する表面環境におけるバルク特性ベースのU値を用いることは反応エネルギーを正確に記述できない。したがって,現在のDFT+Uベンチマーキング研究において,モデル遷移金属酸化物としてCuOを用いて,DFT+U計算を行い,それに対するH_2の解離化学吸着を調べた。U値は100kJ/mol以上の吸着エンタルピーに影響することが観察された。DFT+U計算吸着エンタルピーを実験吸着エンタルピーと比較し,平衡吸着配置を赤外分析を用いて確認した。一般的に使用される7eVのU値(CuOバルク特性に適合)は,吸着エンタルピーを20~40kJmol-1まで過大評価することを明らかにした。4.5と5.5eVの間のU値はCuO上へのH_2の吸着を正確に予測する。本論文で解明されたDFT+Uベンチマーキング手順は,表面吸着質相互作用,表面反応性,および動的表面反応環境をカプセル化し,したがって,金属酸化物表面上の反応をモデル化するために使用される適切なU値を提供する。Copyright 2019 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： *反応性 ,  バンド構造 ,  汎関数 ,  表面反応 ,  相互作用 ,  モデリング ,  格子定数 ,  構造特性 ,  *吸着 ,  エンタルピー ,  密度汎関数法
準シソーラス用語： U値 ,  非局在化 ,  DFT+U ,  局在化 , 【Automatic Indexing@JST】

分類 (1件)： 吸着の電子論  (CB12042Y)

タイトルに関連する用語 (9件)： CuO ,  吸着 ,  反応性 ,  シミュレーション ,  パラメータ ,  理論 ,  実験 ,  組合せ ,  研究