Rh触媒反応における位置異性体ビシクロ[3.3.0]オクタ-2,5-ジエン配位子の役割  合成,構造解析,理論研究,および不斉1,2-および1,4-付加における応用【JST・京大機械翻訳】

Muehlhaeuser Tina; Savin Alex; Frey Wolfgang; Baro Angelika; Schneider Andreas J.; Doeteberg Heinz-Guenter; Bauer Florian; Koehn Andreas; Laschat Sabine

文献

J-GLOBAL ID：201902286537598290 整理番号：19A0656534

Rh触媒反応における位置異性体ビシクロ[3.3.0]オクタ-2,5-ジエン配位子の役割合成,構造解析,理論研究,および不斉1,2-および1,4-付加における応用【JST・京大機械翻訳】

Role of Regioisomeric Bicyclo[3.3.0]octa-2,5-diene Ligands in Rh Catalysis: Synthesis, Structural Analysis, Theoretical Study, and Application in Asymmetric 1,2- and 1,4-Additions

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資料名：
巻： 82 号： 24 ページ： 13468-13480 発行年： 2017年
JST資料番号： C0328A ISSN： 0022-3263 CODEN： JOCEAH 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

Rh錯体の生成と触媒活性に及ぼす位置異性体ジエン配位子の影響を研究するために,一連のC_2-およびC_s-対称2,5-二置換ビシクロ[3.3.0]-オクタ-2,5-ジエンC_2-LおよびC_S-Lを,両方のオキソ官能基の同時脱プロトン化/求電子トラッピングにより合成し,触媒挙動を[RhCl-(C_2H_4)_2]_2の存在下で研究した。C_2-対称配位子を有する錯体[RhCl-(C_2-L)]_2はN-トシルアルジミンの(S)-ジアリールアミンへの不斉アリール化を効率的に触媒し,収率とee値は99%に達した。しかし,Hayashi-Miyaura反応では,錯体は触媒活性が低かった。錯体[RhCl-(C_S-L)]_2とC_s対称配位子または[RhCl-(C_2-L)]_2と[RhCl-(C_S-L)]_2の混合物を1,2-付加で用いたとき,ラセミ付加生成物が観察され,ジエン配位子のC=C異性化を示唆した。[RhCl-(C_2H_4)_2]_2前駆体および配位子C_2-LおよびC_S-Lから生成した両Rh錯体のX線結晶構造解析は,C_2対称配位子C_2-LがRhに配位していることを明らかにした。一方,C_S-Lはrac-C_2-LへのRh触媒C=C異性化を受け,次にラセミ体[RhCl-(rac-C_2-L)]_2錯体を与えた。Rh錯体と提案した中間体の相対的安定性のDFT計算は,Rh媒介水素化物移動による機構的根拠を提供した。Copyright 2019 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

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白金族元素の錯体 , 酸化,還元

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Rh触媒反応における位置異性体ビシクロ[3.3.0]オクタ-2,5-ジエン配位子の役割合成,構造解析,理論研究,および不斉1,2-および1,4-付加における応用【JST・京大機械翻訳】