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J-GLOBAL ID:201902286611028871   整理番号:19A1809893

バイオマス由来分子の表面化学に及ぼすアルデヒドとカルボキシル官能性の影響【JST・京大機械翻訳】

Effect of Aldehyde and Carboxyl Functionalities on the Surface Chemistry of Biomass-Derived Molecules
著者 (6件):
資料名:
巻: 33  号: 43  ページ: 11919-11929  発行年: 2017年 
JST資料番号: A0231B  ISSN: 0743-7463  CODEN: LANGD5  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: アメリカ合衆国 (USA)  言語: 英語 (EN)
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アセトアルデヒドおよび酢酸の吸着および分解をRh(100)上で研究し,バイオマス由来分子のアルデヒドおよびカルボキシル基と表面との相互作用に関する洞察を得た。温度プログラム化反応分光法(TPRS)を用いて気体反応生成物を監視し,反射吸収赤外分光法(RAIRS)を用いて表面中間体の性質と反応経路を決定した。酸素化物分解化学における吸着質相互作用の役割も,表面被覆率を変化させて調べた。アセトアルデヒドは全ての被覆率に対してη2(C,O)配置で吸着し,カルボニル基はC及びO原子を介して表面に結合した。分解は,C-HおよびC-C結合切断により室温(180~280K)以下で起こり,表面上にCO,HおよびCH_x種を放出した。低被覆率では,CH_x脱水素が支配し,表面炭素がH_2とCOに沿って生成した。高被覆率では,CH_x水素化物の約60%がメタンを生成するが,CH_xの40%だけが表面炭素に分解する。酢酸はO-H結合切断によりRh(100)表面上に解離的に吸着し,モノ-及び二座酢酸塩の混合物を形成した。酢酸塩の分解は2つの異なる経路を経て進行する。(i)C-O及びC-C結合切断による脱酸素及び(ii)C-C結合切断による脱酸素。低被覆率では,脱炭酸経路が支配的であり,室温(280~360K)以上で起こり,CO_2とCH_xを生成し,後者はさらに表面炭素とH_2に分解した。高被覆率では,脱炭酸と脱酸素の両方が室温(280~360K)以上でわずかに起こる。脱酸素経路で生成したO吸着原子は表面水素又はCOと反応して水及びCO2を生成した。CH_x種は全ての被覆率で表面炭素に脱水素化した。これらの知見は,C=O官能基とアルキル末端を有する酸素化物がRh(100)表面上で反応し,合成ガスと小さな炭化水素を生成するが,CO2と合成ガスはCOOH官能基を有する酸素化物とRh(100)表面と反応する時に生成することを示唆した。両方の場合において,炭素蓄積は表面上で起こる。Copyright 2019 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
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分類 (1件):
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物理的手法を用いた吸着の研究 
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