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J-GLOBAL ID：201902290870347184   整理番号：19A1888666

同位体濃縮と動的核分極表面増強NMR分光法によるシリカ化アルミナ触媒の表面構造の決定【JST・京大機械翻訳】

Determining the Surface Structure of Silicated Alumina Catalysts via Isotopic Enrichment and Dynamic Nuclear Polarization Surface-Enhanced NMR Spectroscopy

著者 (8件)： Rankin Andrew G. M. (School of Chemistry, EaStCHEM and Centre of Magnetic Resonance, University of St Andrews, United Kingdom) ,  Webb Paul B. (School of Chemistry, EaStCHEM and Centre of Magnetic Resonance, University of St Andrews, United Kingdom) ,  Webb Paul B. (Sasol UK Ltd., United Kingdom) ,  Dawson Daniel M. (School of Chemistry, EaStCHEM and Centre of Magnetic Resonance, University of St Andrews, United Kingdom) ,  Viger-Gravel Jasmine (Institut des Sciences et Ingenierie Chimiques, Ecole Polytechnique Federale de Lausanne, Switzerland) ,  Walder Brennan J. (Institut des Sciences et Ingenierie Chimiques, Ecole Polytechnique Federale de Lausanne, Switzerland) ,  Emsley Lyndon (Institut des Sciences et Ingenierie Chimiques, Ecole Polytechnique Federale de Lausanne, Switzerland) ,  Ashbrook Sharon E. (School of Chemistry, EaStCHEM and Centre of Magnetic Resonance, University of St Andrews, United Kingdom)
資料名： Journal of Physical Chemistry C  (Journal of Physical Chemistry C)
巻： 121  号： 41  ページ： 22977-22984  発行年： 2017年 
JST資料番号： W1877A  ISSN： 1932-7447  CODEN： JPCCCK  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 29SiとDNP増強NMR分光法の同位体濃縮を組み合わせて,ケイ酸アルミナ触媒の詳細な表面構造を決定した。DNPにより提供される有意な感度増強は,表面に存在する種の原子レベル構造に関する情報を提供する多核及び多次元実験の取得に極めて重要である。同位体濃縮はスペクトル取得を容易にするだけでなく,特に低い(1.5wt%)Si負荷を与えるだけでなく,得られたDNPを用いて得られたものよりも高い分解能でスペクトルを可能にする。従来のCPとDNP NMRスペクトルの予想外の類似性は,化学的性質にかかわらず,すべてのSi種への効率的な分極移動を媒介するために,シリカ表面で十分に密な1Hネットワークを形成する不定表面水の存在に起因する。スペクトルは表面におけるSi-O-Si結合の存在(Q~4(3Al)-Q~4(3Al))を明らかにし,アルミナによる表面被覆層の固着がAl~IV及びAl~V種のみを通して起こることを確認した。これは,表面におけるQ3/Q4Siの存在が隣接Al種に影響し,表面構造を修飾し,Al~VI環境が近い空間近接性にある可能性が低いことを示唆している。対照的に,より少ない共有結合により表面に結合したQ1/Q2種は表面に対する影響が少なく,その結果,より多くのAl~VI種が近傍で見出された。等方性濃縮とDNPの組合せは,Si改質アルミナ表面の決定的で完全な定量的記述を提供し,表面のケイ素のほぼ1/3は,使用した低レベルの被覆率でも,他のSi種に結合し,Broensted酸サイトの形成傾向を低下させることを実証した。これは,最適性能に対してより均一な被覆を得るためには,合成手順の変化が必要であることを示唆している。ここでの研究は,これらの複雑な材料における構造-機能関係のより厳密な将来の研究を可能にするであろう。Copyright 2019 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： *NMR【磁気共鳴】 ,  *二酸化ケイ素 ,  高次元 ,  等方性 ,  *分極 ,  アルミニウム ,  *アルミナ ,  ケイ素 ,  ケイ酸 ,  *同位体濃縮 ,  スペクトル ,  増感 ,  ネットワーク ,  *表面構造
準シソーラス用語： 近接性 ,  *動的核分極 , 【Automatic Indexing@JST】

分類 (2件)： 物理的手法を用いた吸着の研究  (CB12043P) ,  塩基,金属酸化物  (CD01030Z)

タイトルに関連する用語 (7件)： 同位体濃縮 ,  動的核分極 ,  増強 ,  NMR分光法 ,  シリカ ,  アルミナ触媒 ,  表面構造