文献

J-GLOBAL ID：202002218305863243   整理番号：20A2798309

異なる表面極性を持つゼオライトを用いたCl_2によるCH_4塩素化:求電子経路を説明する触媒記述子【JST・京大機械翻訳】

CH₄ Chlorination with Cl₂ using zeolites having different surface polarities: Catalysis descriptors explaining the electrophilic pathway

著者 (7件)： Kwon Seungdon (Department of Chemistry, Chonnam National University, Gwangju 61186, Republic of Korea) ,  Park Sunghyun (Department of Chemistry, Chonnam National University, Gwangju 61186, Republic of Korea) ,  Choi Yuyeol (Department of Chemistry, Chonnam National University, Gwangju 61186, Republic of Korea) ,  Ko Kyoung Chul (Department of Chemistry Education, Chonnam National University, Gwangju 61186, Republic of Korea) ,  Chae Ho-Jeong (Carbon Resources Institute, Korea Research Institute of Chemical Technology, Daejeon 34114, Republic of Korea) ,  Chae Ho-Jeong (Department of Green Chemistry & Biotechnology, University of Science and Technology, Daejeon 34113, Republic of Korea) ,  Na Kyungsu (Department of Chemistry, Chonnam National University, Gwangju 61186, Republic of Korea)
資料名： Journal of CO2 Utilization  (Journal of CO2 Utilization)
巻： 42  ページ： Null  発行年： 2020年 
JST資料番号： W3153A  ISSN： 2212-9820  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： オランダ (NLD)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 反応性Cl_2によるCH_4塩素化は2つの競合機構により起こる。(i)ポリクロロメタンを含む統計的,非選択的熱力学的生成物分布,または(ii)求電子性イオン塩素化をもたらすフリーラジカル媒介鎖反応,およびポリ塩素化の阻害による望ましいモノ塩素化生成物(CH_3Cl)のより選択的な生成を与える。ここでは,2つの競合経路間のバランスを,種々のカチオンを含むゼオライト酸触媒を用いて制御し,そのカチオンを,表面酸性と極性を変化させるイオン交換によって,単純に骨格に導入した。これはカチオンのタイプに依存してCH_3Cl収率の顕著な変化をもたらした。反応データと計算から,触媒の4つの物理化学的性質を,求電子塩素化経路を記述する触媒ディスクリプタとして提案した:電子親和力,標準還元電位,物理吸着エンタルピー,および自然結合軌道電荷。CH_3Cl収率は,Cl_2の分極率の増加による電子親和力と標準還元電位に比例して増加した。さらに,ゼオライト表面上のカチオンからのCH_3Clへの大きな物理吸着エンタルピーは,ポリ塩素化の確率増加によるCH_3Cl収率の減少をもたらした。DFT計算により誘導したゼオライト骨格中のカチオンの天然結合軌道電荷は,ゼオライトクラスタモデルにおけるCH_3Clとカチオン間の強い静電相互作用が,表面上のCH_3Clの滞留時間を増加させ,ポリクロロメタンの生成を増加させ,CH_3Cl収率を低下させることを示唆した。Copyright 2020 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： エンタルピー ,  電荷 ,  熱力学 ,  ラジカル ,  *塩素化 ,  イオン交換 ,  酸性度 ,  静電相互作用 ,  カチオン ,  電子親和力 ,  密度汎関数法 ,  物理吸着 ,  統制索引語 ,  アルカン
準シソーラス用語： 還元電位 , 【Automatic Indexing@JST】

著者キーワード (5件)： メタン ,  求電子的塩素化 ,  ラジカル塩素化 ,  ゼオライト ,  酸性度

分類 (2件)： 不均一系触媒反応  (CB06100E) ,  触媒操作  (XE01050T)

物質索引 (1件)： メタン

タイトルに関連する用語 (8件)： 極性 ,  ゼオライト ,  塩素化 ,  電子 ,  経路 ,  説明 ,  触媒 ,  記述子