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J-GLOBAL ID：202002230466679358   整理番号：20A1018136

アメリシウムおよびランタニドとビス-トリアジニルピリジンとの気相錯体 F-元素分離のための原型の反応性および結合【JST・京大機械翻訳】

Gas-Phase Complexes of Americium and Lanthanides with a Bis-triazinyl Pyridine: Reactivity and Bonding of Archetypes for F-Element Separations

著者 (6件)： Jian Tian (Chemical Sciences Division, Lawrence Berkeley National Laboratory, California, United States) ,  Yu Xiaojuan (Department of Chemistry, University at Buffalo, State University of New York, New York, United States) ,  Dan David (Department of Chemistry and Biochemistry, Florida State University, Florida, United States) ,  Albrecht-Schmitt Thomas E. (Department of Chemistry and Biochemistry, Florida State University, Florida, United States) ,  Autschbach Jochen (Department of Chemistry, University at Buffalo, State University of New York, New York, United States) ,  Gibson John K. (Chemical Sciences Division, Lawrence Berkeley National Laboratory, California, United States)
資料名： Journal of Physical Chemistry A  (Journal of Physical Chemistry A)
巻： 124  号： 15  ページ： 2982-2990  発行年： 2020年 
JST資料番号： C0334B  ISSN： 1089-5639  CODEN： JPCAFH  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： ビス-トリアジニルピリジン類(BTP)はランタニド(Ln)上で三価アメリシウムに対する溶液選択性を示し,その起源は不明のままである。ここでは,エレクトロスプレイイオン化を用いて気相錯体[ML_3]3+を生成した。ここで,M=La,Lu,またはAmとLはEtBTP2,6-ビス-(5,6-ジエチル-1,2,4-トリアジン-3-イル)-ピリジンである。H2Oの存在下での[ML_3]3+の衝突誘起解離(CID)はプロトン化配位子[L-(H)]+及び水酸化物[ML_2(OH)]2+又は水和物[ML-(L-H)-(H2O)]2+を生成した。溶液親和性は,Am3+対Ln3+に対するBTPのより強い結合を示すが,観測されたCID過程はM=Am対Lnに対してより容易である。不一致を理解するために,密度汎関数理論を用いて,M=LaとAmに対するポテンシャルエネルギー面を計算し,CIDの結果と一致して,[AmL_3]3+対[LaL_3]3+,[ML_2(OH)]2+と[ML-(L-H)-(H_2O)]2+の両方に対して正味エネルギーは低いことを明らかにした。[AmL_3]3+に対して[La_2(OH)]2+と[ML-(L-H)-(H_2O)]。CIDによる[AmL_3]3+からの配位子のより容易な除去は,溶液挙動から推論されるように,必ずしも強いAm3+-L結合に矛盾しない。特に,生成物における新しい結合の形成は,単純な結合開裂反応に対して期待される速度論および熱力学を歪ませることができる。明らかに異常なCID挙動を正確に予測することに加えて,計算結果は,金属-配位子結合におけるAm5f対La4f軌道のより大きな関与を示した。Copyright 2020 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 熱力学 ,  水和物 ,  プロトン化 ,  水酸化物 ,  速度論 ,  開裂反応 ,  *気相 ,  親和性 ,  正味エネルギー ,  ポテンシャルエネルギー面 ,  密度汎関数法 ,  *ランタノイド ,  エレクトロスプレイイオン化 ,  衝突誘起解離

分類 (3件)： 白金族元素の錯体  (CE01100E) ,  分子の電子構造  (BH05010Q) ,  物理化学一般その他  (CB01030T)

タイトルに関連する用語 (8件)： アメリシウム ,  ランタニド ,  ビス ,  気相 ,  錯体 ,  元素 ,  原型 ,  反応性