色素増感SnO_2|TiO_2コア|シェルナノ構造におけるトンネリングと熱活性化Electron移動【JST・京大機械翻訳】

Bangle Rachel E.; Mortelliti Michael J.; Troian-Gautier Ludovic; Dempsey Jillian L.; Meyer Gerald J.

文献

J-GLOBAL ID：202002234818139930 整理番号：20A2708582

色素増感SnO_2|TiO_2コア|シェルナノ構造におけるトンネリングと熱活性化Electron移動【JST・京大機械翻訳】

Tunneling and Thermally Activated Electron Transfer in Dye-Sensitized SnO₂|TiO₂ Core|Shell Nanostructures

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資料名：
巻： 124 号： 45 ページ： 25148-25159 発行年： 2020年
JST資料番号： W1877A ISSN： 1932-7447 CODEN： JPCCCK 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

金属酸化物コア|シェルナノ構造から[RuIII(2,2′-ビピリジン)_2(4,4′-(PO_3H_2)_2-2,2′-ビピリジン]3+増感剤への界面電子移動(ET)の機構を,0.1M HClO_4水溶液中の70°Cの温度範囲でのET動力学の分光学的定量化を通して調べた。ルチルSnO_2または絶縁ZrO_2ナノ結晶のメソポーラス薄膜を,コア|シェルナノ構造を構成するために,可変厚さのTiO_2シェルを有する原子層堆積(ALD)により被覆した。以前の研究と一致して,Raman分光法と透過型電子顕微鏡は,450°CでのメソポーラスSnO_2|TiO_2材料のアニーリングがルチルTiO_2シェルをもたらす証拠を提供した。「非アニール」と呼ばれる200°Cに加熱した材料は結晶性の証拠を示さなかった。アニールおよび非アニール材料は,異なる界面ET動力学をもたらした。温度に依存しない速度論は,ETが最も厚い非アニールシェルのトンネルを通して起こることを示したが,アニールしたシェルを有する材料は熱活性化ETを受けた。さらに,熱的に活性化したETとトンネリングは,50ALDサイクル厚以下の非アニールシェルを有する材料で競合した。熱活性化ETのArrhenius分析は,SnO_2またはTiO_2単独に比べてSnO_2|TiO_2の遅いET反応と一致する大きな障壁を明らかにした。障壁はアニール時に観測されたものより非アニールSnO_2|TiO_2材料で3~4倍大きかった。Eyring解析は,活性化のGibbs自由エネルギーが熱処理,ΔG‡=47±3kJ mol-1に殆ど鈍感であり,ETが非アニールSnO_2|TiO_2に対してエントロピー的に有利であり,アニールした材料に対してエントロピー的に高価であることを示した。アニールしたSnO_2|TiO_2中のETがシェル中の電子輸送によって律速されるが,非アニールSnO_2|TiO_2中のETはコアからの電子脱出によって律速されるというモデルを提案した。モデルは絶縁ZrO_2コアが電子にエネルギー的にアクセスできないZrO_2|TiO_2材料の比較研究と一致する。これらの機構的洞察は,太陽水分解における応用のためのコア|シェルナノ構造を操作する方法に関する指針を提供する。Copyright 2020 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

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塩基,金属酸化物

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