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J-GLOBAL ID：202002246323872991   整理番号：20A2257788

NiおよびB促進Ni表面上のメタン乾式改質の研究:DFT支援ミクロ速度論解析およびコークス化問題への取り組み【JST・京大機械翻訳】

Investigating methane dry reforming on Ni and B promoted Ni surfaces: DFT assisted microkinetic analysis and addressing the coking problem

著者 (4件)： Mohan Ojus (Energy Research Institute @NTU, Interdisciplinary Graduate School, Nanyang Technological University, 637335, Singapore) ,  Shambhawi ,  Lapkin Alexei A. ,  Mushrif Samir H.
資料名： Catalysis Science & Technology  (Catalysis Science & Technology)
巻： 10  号： 19  ページ： 6628-6643  発行年： 2020年 
JST資料番号： W2461A  ISSN： 2044-4761  CODEN： CSTAGD  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： イギリス (GBR)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： メタンの乾式改質(DRM)は,過去10年間,重要な学術的および工業的注目を引用している。Ni系触媒はDRMに対して良好な活性を示すが,炭素形成による失活は重大な関心事である。Niの安定性を改善するために,他の金属と金属化物によるドーピングを含むいくつかの戦略を提案し,DRMの有望な触媒としてホウ素ドープNi(NiB)を調べた。本研究では,DFTとミクロ速度論モデリングを組み合わせて,NiとNiB表面上のDRM反応系の支配的反応経路と動力学的に関連する段階を同定した。多重CO_2及びCH_4解離経路,副反応(H_2O生成,Boudouard反応)及び両表面上での生成物の脱着を含む詳細な反応ネットワークを考察した。著者らのDFT計算は,NiとNiBの両方が類似のCO_2(CO*への直接解離)とCH_4(C*への逐次脱水素)活性化経路を共有することを示唆した。Niと比較して,NiB上のCO_2活性化障壁は44kJ mol-1より高いが,CH_4活性化経路における障壁は著しく低い。続いて,DFT計算エネルギーを用いて素反応段階の速度論速度定数を導いた。これらの速度定数を用いて,Ni(111)およびNiB触媒上でのDRMプロセスのミクロ速度論モデルを開発した。低いCH_4とCO_2分圧(<10kPa)と低い全反応圧力(1bar)で,CH_4解離吸着とCO_2吸着の両方が全体の反応速度を支配した。しかし,高い全反応圧力(10bar)と低い反応温度(873と973K)では,CH_4解離のみが全体の速度を支配した。温度が上昇した(1073K)ので,それはCH*酸化によって支配された。Ni上の支配的な経路は触媒表面上に炭素形成を引き起こすことが観察された。NiB上の支配的な反応経路は酸化を含むが,炭素生成を防ぎ,より安定な触媒となる。さらに,Boudouard反応の前進速度定数はNiBで有意に高く,生成した炭素はより速い速度で消費される。このように,NiBはDRMプロセス中の失活に耐える可能性のある触媒であると信じる。Copyright 2020 Royal Society of Chemistry All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 酸化 ,  反応速度 ,  炭素 ,  *ニッケル ,  脱水素 ,  *コークス化 ,  ドーピング ,  分圧 ,  メタライゼーション ,  密度汎関数法 ,  素反応 ,  反応経路 ,  反応温度 ,  アルカン
準シソーラス用語： *乾式改質 , 【Automatic Indexing@JST】

分類 (2件)： ガス化,ガス化プラント  (YE02040Q) ,  その他の触媒  (CB06123Z)

物質索引 (1件)： メタン

タイトルに関連する用語 (10件)： Ni ,  促進 ,  メタン ,  乾式改質 ,  研究 ,  DFT ,  支援 ,  速度論 ,  解析 ,  コークス化