Srドープペロブスカイト系における高活性酸素析出反応機構【JST・京大機械翻訳】

Song Sanzhao; Zhou Jing; Sun Jian; Zhang Shiyu; Lin Xiao; Zhiwei Hu; Hu jun; Zhang Linjuan; Wang Jianqiang

文献

J-GLOBAL ID：202002248070604221 整理番号：20A0920802

Srドープペロブスカイト系における高活性酸素析出反応機構【JST・京大機械翻訳】

Understanding the origin of high oxygen evolution reaction activity in the high Sr-doped perovskite

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資料名：
巻： 41 号： 4 ページ： 592-600 発行年： 2020年
JST資料番号： B0927B ISSN： 0253-9837 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：中国 (CHN) 言語：中国語 (ZH)

酸素発生反応(oxygenevolutionreaction,OER)は電気触媒分解水、二酸化炭素還元、金属-空気電池及び燃料電池などのエネルギー変換及び貯蔵技術のキープロセスであり、注目され、研究されてきた。OERプロセスは4つの電子移動に関与し、動力学ヒステリシス過程であり、大きな過電位を持ち、またOER触媒反応は電極表面状態を変えることも可能で、そのメカニズムの研究は非常に困難である。高効率OER触媒材料の設計と開発は,電解水効率を改良するためのキーである。最近の研究により、反応後に触媒表面が再構築され、さらに非晶質層が形成され、この非晶質層が触媒活性を改善すると考えられる。我々の前期研究も表面不飽和配位アモルファス層の存在を発見したが、再構築メカニズムについてはまだ解明されていない。本論文において,種々のSr含有量を有する一連のLaCo0.8Fe0.2O3-δペロブスカイト材料を溶融塩法により合成し,その触媒活性を電気化学装置により試験し,X線回折(XRD)及びX線回折(XRD)により特性化した。走査電子顕微鏡(SEM),高分解能透過型電子顕微鏡(HRTEM),比表面積測定(BET),および軟X線吸収分光法(XRD)を用いて,それらの特性を調査した。XRDの結果は,SrドープLaCo0.8Fe0.2O3-δペロブスカイト材料の主ピークがSr含有量の増加とともに低角にシフトし,これはSrのイオン半径がLaのそれより大きいことを示した。SEMとBETテスト結果は,異なるSr含有量のサンプルが多孔性ペロブスカイト構造を示し,類似の比表面積を有し,Sr含有量の変化が触媒の形態と比表面積に影響しないことを示した。硬X線吸収スペクトルを用いて、体相CoとFe元素の原子価状態について研究し、Sr含有量の増加に伴い、CoとFeイオンの価態に明らかな変化がないことを発見した。類似して、軟X線吸収スペクトルによる表面層のCoとFeの価態に対する研究により、CoとFeはすべて+3価を示すが、酸素元素のK端吸収スペクトルに明らかな酸素空孔が存在することを発見した。電気化学的試験結果は,触媒の活性がSr含有量の増加とともに増加することを示した。要するに、Srのドーピングに伴い、触媒の形態と活性元素の原子価状態はいずれも明らかな変化がないが、サンプルの電気化学的性能は明らかに改善され、これはその他の要素が触媒活性に影響することを意味している。HRTEMによるOER反応前後のサンプルの形態分析によると、OER反応後にSrをドープした触媒表面に明らかな無定形層が現れ、Srドーピングなしのサンプルの反応前後に表面トポグラフィーの変化はほとんど観察されなかった。従って、Srドーピングは触媒表面にアモルファス層が現れ、さらにOER反応性を高めることができると推測した。従って、LaCo0.8Fe0.2O3-δペロブスカイト材料系において、SrドーピングはOER触媒の表面再構成と触媒活性を制限する鍵である。Data from Wanfang. Translated by JST.【JST・京大機械翻訳】

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