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J-GLOBAL ID：202002257330405032   整理番号：20A2708946

メタン酸化触媒中のPdSO_4表面:安定性,反応性および水阻害に関するDFT研究【JST・京大機械翻訳】

PdSO₄ Surfaces in Methane Oxidation Catalysts: DFT Studies on Stability, Reactivity, and Water Inhibition

著者 (4件)： Auvinen Paavo (Department of Chemistry, University of Eastern Finland, Finland) ,  Hirvi Janne T. (Department of Chemistry, University of Eastern Finland, Finland) ,  Kinnunen Niko M. (Department of Chemistry, University of Eastern Finland, Finland) ,  Suvanto Mika (Department of Chemistry, University of Eastern Finland, Finland)
資料名： ACS Catalysis  (ACS Catalysis)
巻： 10  号： 21  ページ： 12943-12953  発行年： 2020年 
JST資料番号： W5035A  ISSN： 2155-5435  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 実験的には観察が困難であるが,PdSO_4はSO_2被毒メタン酸化触媒の還元活性に対する責任であると考えられている。密度汎関数理論(DFT)は,バルクPdSO_4の生成が,PdSO_4相に対するX線回折(XRD)証拠の欠如を説明する可能性を予測する。代わりに,実験観察はPdSO_4の薄膜としてPdO上に形成されるアイデアを支持した。本研究は,PdSO_4(110)とPdSO_4(111)がそれぞれPdO(100)とPdO(101)に対応し,被毒触媒で見出される最も可能性のある表面であることを示した。これらの硫酸塩表面上で,PdSO_4(111)は,触媒活性を可能にする配位不飽和パラジウムを含む。PdSO_4(111)上のメタンの最初のC-H解離は,0.74と0.87eVの間で変化するエネルギー障壁でかなりアクセス可能であり,金属Pdで報告された値と同じ値であった。しかし,ヒドロキシル基の存在は障壁高さを増加させた。また,メタン酸化は,PdSO_4(111)表面上の-1.45eVの例外的に強い水吸着によって妨げられ,サイトブロッキングを引き起こす。著しく強い吸着エネルギーは,エネルギー的に好ましい吸着水を形成するために表面ヒドロキシル基の組み合わせを引き起こす。結果は,SO_2被毒PdSO_4/Al_2O_3触媒が乾燥条件下で適切なメタン変換を生成するが,湿式供給の下では不十分であるという観察の理論的正当化を提供する。Copyright 2020 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： X線回折 ,  薄膜 ,  吸着水 ,  触媒活性 ,  硫酸塩 ,  *ヒドロキシ基 ,  酸化パラジウム ,  ブロッキング ,  密度汎関数法 ,  吸着エネルギー ,  アルカン
準シソーラス用語： *メタン酸化 ,  エネルギー障壁 ,  水吸着 , 【Automatic Indexing@JST】

著者キーワード (6件)： SO_2中毒 ,  メタン酸化 ,  表面安定性 ,  PdO ,  水吸着 ,  触媒失活

分類 (1件)： 貴金属触媒  (CB06122I)

物質索引 (1件)： メタン

タイトルに関連する用語 (7件)： メタン ,  酸化触媒 ,  安定性 ,  水 ,  阻害 ,  DFT ,  研究