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J-GLOBAL ID:202002260095436236   整理番号:20A2098647

再構成法によりCu-SAPO-34とそのNH3-SCR触媒性能を合成した。【JST・京大機械翻訳】

A reconstruction strategy for the synthesis of Cu-SAPO-34 with excellent NH3-SCR catalytic performance and hydrothermal stability
著者 (9件):
資料名:
巻: 41  号:ページ: 1410-1420  発行年: 2020年 
JST資料番号: B0927B  ISSN: 0253-9837  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: 中国 (CHN)  言語: 中国語 (ZH)
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アンモニア選択接触還元NOx(NH3-SCR)は重要なディーゼル車排ガス脱硝技術である。高効率で安定な触媒の開発は,この技術指標の向上と,厳しい排出基準への対応の鍵である。近年、Cu-SSZ-13とCu-SAPO-34を代表とする金属イオン担持分子ふるい触媒材料は、その広い活性温度窓と高水熱安定性のため、研究者の広範な関心を集めている。Cu-SSZ-13モレキュラーシーブ触媒はBASF会社で商業的に応用されている。Cu-SSZ-13と比較して,Cu-SAPO-34は,優れた低温活性および高温水熱安定性を持ち,そして,合成コストは,安価であった。しかし、Cu-SAPO-34の低温耐水性が悪く、従来の金属イオン負荷過程を用いて、何回もイオン交換を行う時、分子ふるいの結晶度の低下(部分骨格構造の陥没)のリスクが存在する。銅テトラエチレンペンタミン錯体(Cu-TEPA)をテンプレート剤と銅源としてCu-SAPO-34を一段階合成して繰り返しのイオン交換プロセスを避けたが,Cu-TEPAのテンプレート指向能力が強すぎるため,Cu担持量の制御は困難であった。Cu-TEPAの供給量を下げると,製品収率が損なわれる。同時に、この方法で合成したCu-SAPO-34には大量のシリコンアイランドが含まれ、分子ふるい触媒の水熱安定性は顕著に低下した。これらの問題に対処するため,Cu-SAPO-34を前駆体と銅源として用いて,Cu-SAPO-34を合成するための一段階合成高銅含有量Cu-SAPO-34(再構成法と名付けた)を提案した。この方法は,生成物収率が高いだけでなく,CuとSiの含量/分布が制御可能で,合成サンプルのNH3-SCRの触媒性能と水熱安定性も明らかに向上した。EDXの結果は,焼成後のCu-SAPO-34中の銅分布が均一であり,前駆体がCu-SAPO-34の再構成に十分関与していることを示した。13CNMRと元素分析の結果,一段階法で合成したCu-SAPO-34と比較して,再構成したCu-SAPO-34中のテトラエチレンペンタミンはテンプレート剤中で著しく低下した。Cu-TEPAは,前駆体のCHAケージにおいて,構造指向剤の作用を効果的に抑制した。Cu導入量は前駆体添加量によって決定される。29SiNMR結果は,Cu-SAPO-34中のケイ素が主としてSi(4Al)分布を示し,これはCu-SAPO-34が良好な高温水熱安定性を維持するのに有利であることを示した。NH3-SCR反応の結果は,一段階法で合成したCu-SAPO-34と比較して,再構成したCu-SAPO-34は,良好なNH3-SCR反応性と優れた高温水熱安定性を示した。異なるケイ素含有量の再構成Cu-SAPO-34のNH3-SCR反応結果は,低温セグメントにおいて,低ケイ素含有量のCu-SAPO-34がより高い反応性を有し,高温では,高ケイ素含有量のCu-SAPO-34がより高い反応性を持つことを示した。NH3-TPDとその場FTIR拡散反射分析で,Cu-SAPO-34は,相対的に弱い酸性を有し,吸着したアンモニアは,より高い反応性を持ち,そして,触媒の低温活性は,より高かった。Data from Wanfang. Translated by JST.【JST・京大機械翻訳】
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