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J-GLOBAL ID：202002262745313555   整理番号：20A2539287

効率的な電解窒素還元のための単一原子触媒の電子構造に基づく直観的設計原理【JST・京大機械翻訳】

Electronic Structure Based Intuitive Design Principle of Single-Atom Catalysts for Efficient Electrolytic Nitrogen Reduction

著者 (2件)： Kumar Ritesh (Materials Research Centre, Indian Institute of Science, C. V. Raman Road, Bangalore, 560012, Karnataka, India) ,  Singh Abhishek K. (Materials Research Centre, Indian Institute of Science, C. V. Raman Road, Bangalore, 560012, Karnataka, India)
資料名： Chemcatchem  (Chemcatchem)
巻： 12  号： 21  ページ： 5456-5464  発行年： 2020年 
JST資料番号： W2356A  ISSN： 1867-3880  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： ドイツ (DEU)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： コストおよびエネルギー集約型Haber-Boschプロセスに代わるものとして,二窒素分子からの電解アンモニア合成の実施は,長い間の目標であった。窒素還元反応(NRR)のための最先端の電極触媒は,活性だけでなく,競合水素発生反応(HER)による選択性問題も直面する。最近,単一原子触媒(SAC)が,均一系および不均一系触媒の最良の組み合わせとして,種々の反応に対して有望であった。それらのバルク及びナノ粒子対応物に比べて高い活性の理由はまだ完全には理解されていない。ニトロゲナーゼFeMo補因子の構造に触発されて,ここでは,第一原理法を用いて,可能な電解NRR触媒として,Mo-トップ位置でMoS_2単分子層上に固定された13の遷移金属を研究した。陰的溶媒和モデルを採用して,著者らは,すべてのSAC上の水素のエンドオン配置と吸着自由エネルギーにおけるN_2分子によるプロトン引抜の自由エネルギー障壁を計算した。これらの2つのパラメータに基づいて,Fe,Co,およびRuが,最も活性で,高選択性の電解NRR触媒であることが分かった。他の機構と比較して,酵素機構に対する限界電位(従って活性)は,これらの3つのSACで高く,RuSACは0.38V対SHEの非常に低い過電圧を有することが分かった。遷移金属からN_2分子へ移動したBader電荷と遷移金属の基数はNRR活性と強く相関し,従って触媒活性の2つの重要な記述子として現れる。現在使用されているバルクRu(0001)触媒に対する有望な代替の合理的な設計のためのこれらの直感的な原理は,電解NRRのための高効率で選択的なSACの探索を加速することができた。Copyright 2020 Wiley Publishing Japan K.K. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 自由エネルギー ,  吸着 ,  電荷 ,  *電解 ,  陽子 ,  水素 ,  *窒素 ,  ルテニウム ,  過電圧 ,  触媒活性 ,  溶媒和 ,  電極触媒 ,  補因子 ,  ナノ粒子
準シソーラス用語： *単一原子 , 【Automatic Indexing@JST】

著者キーワード (5件)： 密度汎関数計算 ,  電子構造 ,  窒素還元反応 ,  単一原子触媒 ,  ディスクリプタ

分類 (1件)： 電気化学反応  (CB07050F)

タイトルに関連する用語 (7件)： 電解 ,  窒素 ,  還元 ,  単一原子触媒 ,  電子構造 ,  直観 ,  設計原理