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J-GLOBAL ID：202002265370159340   整理番号：20A0280750

平均場ミクロ速度論速度予測のための被覆率依存結合エネルギーモデルの比較【JST・京大機械翻訳】

Comparison of Coverage-Dependent Binding Energy Models for Mean-Field Microkinetic Rate Predictions

著者 (4件)： Bajpai Anshumaan (Chemical and Biomolecular Engineering, University of Notre Dame, Indiana, United States) ,  Frey Kurt (Chemical and Biomolecular Engineering, University of Notre Dame, Indiana, United States) ,  Schneider William F. (Chemical and Biomolecular Engineering, University of Notre Dame, Indiana, United States) ,  Schneider William F. (Chemistry and Biochemistry, University of Notre Dame, Indiana, United States)
資料名： Langmuir  (Langmuir)
巻： 36  号： 1  ページ： 465-474  発行年： 2020年 
JST資料番号： A0231B  ISSN： 0743-7463  CODEN： LANGD5  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 触媒表面における吸着質の結合エネルギーは,関連条件下での平衡表面被覆率および反応速度に対する対応する結果を伴って,一般的に吸着質被覆率の関数である。この被覆率依存性は,密度汎関数理論モデルに対する被覆率とパラメータ化の代数関数として吸着エネルギーを書くことにより,一般的に平均場微小運動モデルに組み込まれる。本研究では,線形および区分モデルを含む3つの異なる解析的被覆依存型の性能と,反応速度のモンテカルロ評価を組み合わせた格子ベースのクラスタ展開(CE)表現から得られた正確な結果に対するWilsonの活性モデルによる対数形を比較した。著者らは,Pt(111)上のNO_2に対するO_2解離律速NO酸化をモデル系として,以前に報告された被覆依存性NOおよびO結合エネルギーの同じセットに対するすべてのモデルをパラメータ化し,同じセットの仮定下で速度論モデルを解いた。解析モデルからの定常状態被覆率は,区分モデルに現れるOおよびNO被覆率における不連続性以外に,互いに類似している。予測した定常状態速度はより実質的に異なり,O_2解離活性化エネルギーの被覆依存結合エネルギーへの感度を反映した。活性モデルは低温での反応速度を確実に予測し,高温でのCE速度から系統的に逸脱し,そこでは空孔対周辺の低い局所被覆率を持つ少数の表面サイトが全体の反応速度を支配する。これらの結果は,一連の条件にわたって信頼性のある被覆依存ミクロ速度論モデルの開発の課題を強調した。Copyright 2020 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： *結合エネルギー ,  対数 ,  密度汎関数法 ,  信頼性 ,  反応速度 ,  活性化エネルギー ,  酸化 ,  モンテカルロ法 ,  解析モデル ,  *被覆 ,  低温 ,  吸着エネルギー ,  触媒 ,  表面被覆 ,  高温

分類 (2件)： 蛋白質・ペプチド一般  (EB03010N) ,  固-液界面  (CB12050B)

タイトルに関連する用語 (5件)： 平均場 ,  速度論 ,  予測 ,  被覆率 ,  エネルギーモデル