抄録/ポイント：
抄録/ポイント
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太陽エネルギー光電解水反応による水素製造はエネルギー危機と環境問題の解決に一つのルートを提供し、現在研究の焦点方向である。現在、研究の多い光アノード材料はα-Fe2O3であり、そのバンドギャップは狭く(2.0-2.2eV)、水の安定性が高く、天然の豊富さが高い。しかし、Fe2O3の伝導帯位置は水還元電極電位より低く、しかもFe2O3表面に大量の表面状態が存在し、フェルミ準位「ピン止め」効果をもたらし、そのターンオン電圧は0.8-1.0Vに達する。大量の研究により、Fe2O3表面に水の酸化助触媒を担持することは、そのターンオン電圧を有効に下げることができるが、多くの研究は単一触媒を採用し、リフティング効率は限られる。二重助触媒によるFe2O3の光電効率向上に関する研究報告があるが、その協同作用原理の解釈は不明瞭である。より重要なことは、両助触媒の性質選択は一致性の規律がなく、これは複合型助触媒の研究に不確定性をもたらす。本論文では,Fe2O3光アノードに対するCo-PiとFeOOHの相乗効果を研究した。FeOOH/Fe2O3光アノードの表面を,それぞれ浸漬塗装と水熱法によって調製し,Co-Pi薄膜を光電気化学的方法によって調製した。Fe2O3光アノードの開放電圧に及ぼす2種類のFeOOHとCo-Piとの相乗効果の原理と差異を,電気化学インピーダンススペクトロスコピー(EIS)と電気化学動力学分析(EIS)によって研究し,二重助触媒(SCR)の複合スキームを指示した。 X線回折(XRD)と高分解能透過型電子顕微鏡(HRTEM)キャラクタリゼーションの結果,浸漬塗装法で得られたFeOOHは非晶質薄膜(d-FeOOHと記す)であり,水熱法で得られたFeOOHは粒状の結晶β-FeOOH(h-FeOOHと記す)であった。X線光電子分光法(XPS)と走査電子顕微鏡(SEM)元素スキャンにより、Co-Piの成功負荷を証明した。H-FeOOH/Fe2O3は,d-FeOOH/Fe2O3より高い電気化学的表面積を示した。分極曲線から,Co-Pi/h-FeOOH二助触媒はFe2O3のターンオン電圧を270mV低下させ,Co-Pi/d-FeOOHは170mVだけ低下させることが分かった。さらに,Co-Pi/h-FeOOH/Fe2O3の光電流は,明らかに増加した。従って,Co-Piはh-FeOOHと顕著な相乗作用を生じたが,d-FeOOHとの相乗作用は弱かった。モット-ショットキー(Mott-Schottky)と紫外光電子分光法(UPS)は,h-FeOOHとFe2O3の間にP-N接合が形成され,キャリア濃度が増加し,電極導電性が増強されることを示した。開回路電圧(OCP)試験は,Fe2O3表面が,Fe2O3の表面状態より負であり,Fe2O3のターンオン電圧を上昇させることを示した。光電気化学インピーダンス分光(EIS)試験の結果,Co-Piとh-FeOOHの複合後に表面正孔捕獲能力が著しく向上し,同時に電気抵抗の低下を伴うが,Co-Piとd-FeOOHの複合は表面キャパシタンスと抵抗にほとんど影響しないことが分かった。動力学分析により、Co-Pi/h-FeOOH/Fe2O3光アノードの表面正孔転化速度が増加し、同時に電荷再結合速度が著しく低下することが分かった。まとめると,Co-Pi/h-FeOOHの相乗効果は主にh-FeOOH/Fe2O3間のP-N接合の形成による表面電荷再結合の抑制に帰せられ,次に粒子状のh-FeOOHとCo-Piの間のより大きな接触表面に起因する。しかし、Co-Pi/d-FeOOH/Fe2O3陽極中の非晶質薄層FeOOHは正孔輸送媒体としてのみ、電荷転化動力学に対する促進作用は弱い。Data from Wanfang. Translated by JST.【JST・京大機械翻訳】
