文献

J-GLOBAL ID：202102241545700580   整理番号：21A1838652

金属担体の強い相互作用は,3-ニトロスチレンの選択的水素化におけるAu/TiO2触媒の活性を強化する。【JST・京大機械翻訳】

Strong metal-support interaction boosting the catalytic activity of Au/TiO2 in chemoselective hydrogenation

著者 (7件)： Hong Feng (中国科学院大連化学物理研究所, 潔浄能源国家実験室(籌), 遼寧大連116023;中国科学院大学, 北京100049) ,  Wang Shengyang (中国科学院大連化学物理研究所, 潔浄能源国家実験室(籌), 遼寧大連116023;中国科学院大連化学物理研究所, 催化基礎国家重点実験室, 遼寧大連116023) ,  Zhang Junying (中国科学院大連化学物理研究所, 潔浄能源国家実験室(籌), 遼寧大連116023) ,  Fu Junhong (中国科学院大連化学物理研究所, 潔浄能源国家実験室(籌), 遼寧大連116023) ,  Jiang Qike (中国科学院大連化学物理研究所, 潔浄能源国家実験室(籌), 遼寧大連116023) ,  Sun Keju (燕山大学環境与化学工程学院, 応用化学重点実験室, 河北秦皇島066004) ,  Huang Jiahui (中国科学院大連化学物理研究所, 潔浄能源国家実験室(籌), 遼寧大連116023)
資料名： Cuihua Xuebao  (Cuihua Xuebao)
巻： 42  号： 9  ページ： 1530-1537  発行年： 2021年 
JST資料番号： B0927B  ISSN： 0253-9837  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： 中国 (CHN)  言語： 中国語 (ZH)

抄録/ポイント： HarutaとHutchingsは前世紀の八十年代末に金ナノ触媒に優れた反応性を発見して以来、科学研究者は金触媒の応用分野に対して幅広く研究されてきた。金触媒科学と応用領域の研究が進められてきた。大量の研究により、金触媒は各種の選択的酸化反応において優れた触媒性能(高活性と高選択性)を有することが明らかになった。しかし、触媒水素化反応において、金触媒は白金族金属より優れた選択性を示すが、金触媒の選択的水素化反応の活性が悪いため、選択的接触水素化反応における応用に極めて大きな制限がある。研究によると、金触媒の弱い活性化水素能力は、その触媒水素化反応性が低い主な原因である。研究により、水素活性化の活性中心はおそらく界面、負の金、低配位の金原子などであることが分かった。金触媒は明らかな担体効果を持ち、金属-担体間の相互作用は金触媒の触媒性能を顕著に変えることができる。Tausterなどの研究により、白金族金属と還元性担体の間に強い相互作用が存在し、担体が金属表面を被覆し、電子をキャリアから金属へ移動させ、金属帯に負に帯電させることが分かった。金属-担体相互作用(SMSI)効果の啓発により,Au/TiO2触媒における金触媒の水素化性能に及ぼすSMSIの効果を研究した。H2又はO2雰囲気下でAu/TiO2を高温で焼成し,一連の金触媒(Au/TiO2-TA,Tはか焼温度(oC):300,400,500及び600;Aは雰囲気:H2又はO2)を得た。Au/TiO2-500HのTOF値は,3-ニトロスチレン(3-NS)の選択的水素化において,Au/TiO2-500Oの3.3倍であった。動力学試験は,Au/TiO2-500HとAu/TiO2-500Oの見かけの活性化エネルギーが,それぞれ79.5と105.1kJ/molであることを示した。これは2種類の触媒活性中心の構造に差異があることを示している。X線光電子分光法の結果は,Au/TiO2-Hサンプル中のAuバンドが部分的に負に帯電し,Au/TiO2-O中のAuが金属状態であることを示した。HAADF-STEMとEELSは,Au/TiO2-HにおけるAuNPsの表面がTiOx種を有し,Au-TiO2の界面を増加させることを示した。EPRの結果,Au/TiO2-Hには表面Ti3+種が存在するが,Au/TiO2-O試料では存在しないことがわかった。水素化反応の活性中心が界面か負価金種であるかを確認するため、本論文では、異なる温度で水素処理したAu/TiO2の構造と性能との関係を検討した。Au/TiO2-300H/400H/500H触媒は,3-NSの水素化に対して良好な触媒活性を示し,一方,Au/TiO2-600Hは,より多くの負原子価金種を有するが,3-NSの選択的水素化反応の活性は,むしろ低下することが分かった。負の金は活性中心ではない。これは,異なる温度で処理したAu/TiO2-Hサンプルでは,SMSIの強弱さが異なり,300,400,500oCでは,SMSIがAu-TiO2の界面長さを増加でき,3-NS水素化反応の活性を増強できた。温度が600oCに達すると,SMSI効果が強くなり,AuNPsが被覆され,Au/TiO2-600Hの3-NS選択的水素化反応の活性が低下した。密度汎関数理論計算は,Au/TiO2-Hサンプルがより低いH2解離活性化エネルギーと水素移動活性化エネルギーを持つことを示した。水素重水素交換反応はさらにSMSIがH2の活性化に有利であることをさらに検証した。Data from Wanfang. Translated by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 界面 ,  活性化エネルギー ,  高温 ,  *金 ,  *水素 ,  *水素化 ,  触媒活性 ,  酸化チタン ,  X線光電子分光法 ,  電子エネルギー損失分光法 ,  金属-担体相互作用
準シソーラス用語： 金触媒 ,  *二酸化チタン ,  ナノ触媒 , 【Automatic Indexing@JST】

著者キーワード (5件)： Gold catalysis ,  Strong metal support interaction ,  Interface 3- ,  Nitrostyrene chemoselective hydrogenation ,  Boosting activity

分類 (1件)： 貴金属触媒  (CB06122I)

物質索引 (1件)： 3-ニトロスチレン

タイトルに関連する用語 (9件)： 金属担体 ,  強い相互作用 ,  ニトロスチレン ,  選択的水素化 ,  Au ,  TiO2 ,  触媒 ,  活性 ,  強化