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J-GLOBAL ID:202102242744008693   整理番号:21A0307713

組成的に調整可能なZnS1-xSexナノベルト固溶体の構築と高効率太陽燃料調製【JST・京大機械翻訳】

Composition-tunable ZnS1-xSex nanobelt solid solutions for efficient solar-fuel production
著者 (5件):
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巻: 41  号: 10  ページ: 1663-1673,insert52  発行年: 2020年 
JST資料番号: B0927B  ISSN: 0253-9837  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: 中国 (CHN)  言語: 中国語 (ZH)
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CO2とH2Oを光エネルギーで太陽燃料(H2とCO)に転換し、炭素排出と高付加価値の代替エネルギーと化学製品の獲得を期待し、研究の焦点の一つになった。半導体光触媒は広いスペクトル応答範囲と適切な価電子帯位置(即ち、光生成電子/正孔は適切な還元/酸化能力を有する)を有し、これは高効率触媒としての前提条件の一つである。しかし、半導体の禁制帯域をコントロールして太陽エネルギーを捕獲する時、通常は同時にその伝導価電子帯位置を変え、それによって光生成電子/正孔の還元/酸化能力に影響し、反応駆動力を低下させ、さらに光触媒活性の低下を招く可能性がある。エネルギーバンド工学理論により、固溶体を構築することは、このジレンマを効果的に変える方法である。それは主に固溶体組成を調節し、さらに、そのバンド構造を調節し、即ち半導体材料のスペクトル応答範囲(禁止帯帯)を調節できるだけでなく、半導体の伝導価電子帯位置(光生成電子/正孔の還元/酸化能力を調節する)も調節できる。その結果,光捕獲と駆動力の間の最適平衡が達成され,半導体触媒の光触媒性能を改善する目的を達成した。ZnSは優れた光触媒性能を持つが,そのバンドギャップは高く,可視光吸収には不利である。ZnSとZnSeの両方は六方晶ウルツ鉱型構造を有し、SとSeの電気陰性度と二価陰イオン半径が近いため、本論文ではZnS1-xSex(en)0.5を前駆体とし、簡便で容易な熱処理法を採用した。異なる組成をもつZnS1-xSexナノベルト固溶体を首尾よく調製した。その結果、反応物中のSe/Sモル比を変えることで、得られた固溶体の組成を調節でき、さらに、そのエネルギー準位配列(禁制バンド幅と価電子帯位置など)を調節し、第一性原理計算により、さらにこの実験結果を確認した。Se/Sのモル比が0から1に増加すると、得られた固溶体のバンドギャップは3.692.68eVの間に連続的に調整でき、同時に、伝導帯底が下向きに移動し、価電子帯頂が持続的に上向きに移動し、即ち光生成電子/正孔の還元/酸化能力が絶えず低下する。得られたサンプルを用いて光触媒還元を行い、太陽燃料実験を行い、ZnS0.75Se0.25が最も高い光触媒活性を示すことが分かった。これは主にこの固溶体中で光捕獲(バンドギャップ帯)と反応駆動力(光生成電子/正孔の還元/酸化能力)の最適なバランスを実現するためである。従って、本文は、固溶体に基づく高効率光触媒のより良い設計と製造に役立ち、将来の応用に理論的と実験的基礎を築く。Data from Wanfang. Translated by JST.【JST・京大機械翻訳】
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分類 (2件):
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光化学反応  ,  その他の触媒 

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