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J-GLOBAL ID:202102250332611328   整理番号:21A1006771

地球の最も豊富な金属を有するアルミニウムポルフィリンによる水の1つのElectron開始2-Electron酸化【JST・京大機械翻訳】

One Electron-Initiated Two-Electron Oxidation of Water by Aluminum Porphyrins with Earth’s Most Abundant Metal
著者 (10件):
資料名:
巻: 10  号:ページ: 1909-1915  発行年: 2017年 
JST資料番号: A1411A  ISSN: 1864-5631  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: アメリカ合衆国 (USA)  言語: 英語 (EN)
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ここでは,中心イオンとして地球の最も豊富な金属を含む,効率的な水分解,アルミニウムporphyrins(テトラ-メチルピリジニウムポルフィリナートアルミニウム:AlTMPyPに対する新しい分子触媒について報告する。アルミニウムポルフィリンの1電子酸化は水の二電子酸化を開始し,最低既知過電圧(97mV)の一次反応生成物として過酸化水素を生成した。アルミニウム-ペルオキソ錯体を高分解能MS(HRMS)モードでコールドスプレーイオン化質量分析により検出し,中間体種の構造をレーザRaman分光法を用いてさらに確認し,AlTMPyPのヒドロペルオキシ錯体が反応における重要な中間体であることを示した。過酸化水素を形成する水の二電子酸化は,99%のファラデー効率で,本質的に定量的であった。触媒反応は,約2×104s-1までのターンオーバ頻度で,非常に効率的であることが分かった。AlTMPyP(O-)_2の1電子酸化型におけるオキシルラジカル様軸配位子酸素原子への水酸化物イオンの攻撃による酸素-酸素結合形成を含む反応機構を提案し,続いて電極への第二の電子移動を行った。Copyright 2021 Wiley Publishing Japan K.K. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
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分類 (2件):
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光化学反応  ,  電気化学反応 
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