文献

J-GLOBAL ID：202102258568367337   整理番号：21A0167179

コバルト(II)活性化ペルオキシモノ硫酸塩プロセスから生成した高原子価コバルト-オキソ化学種の見落とされた関与の解明【JST・京大機械翻訳】

Unraveling the Overlooked Involvement of High-Valent Cobalt-Oxo Species Generated from the Cobalt(II)-Activated Peroxymonosulfate Process

著者 (11件)： Zong Yang (State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse, College of Environmental Science & Engineering, Tongji University, P. R. China) ,  Guan Xiaohong (State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse, College of Environmental Science & Engineering, Tongji University, P. R. China) ,  Guan Xiaohong (Shanghai Institute of Pollution Control and Ecological Security, P. R. China) ,  Xu Jun (State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse, College of Environmental Science & Engineering, Tongji University, P. R. China) ,  Feng Yong (School of Environment, South China Normal University, China) ,  Mao Yunfeng (State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse, College of Environmental Science & Engineering, Tongji University, P. R. China) ,  Xu Longqian (State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse, College of Environmental Science & Engineering, Tongji University, P. R. China) ,  Chu Huaqiang (State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse, College of Environmental Science & Engineering, Tongji University, P. R. China) ,  Chu Huaqiang (Shanghai Institute of Pollution Control and Ecological Security, P. R. China) ,  Wu Deli (State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse, College of Environmental Science & Engineering, Tongji University, P. R. China) ,  Wu Deli (Shanghai Institute of Pollution Control and Ecological Security, P. R. China)
資料名： Environmental Science & Technology  (Environmental Science & Technology)
巻： 54  号： 24  ページ： 16231-16239  発行年： 2020年 
JST資料番号： B0839A  ISSN： 0013-936X  CODEN： ESTHA  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 硫酸塩ラジカル(SO_4・-)は,コバルト-(II)活性化ペルオキシモノサルフェート(PMS)プロセスから生成する主な化学種として広く認識されている。しかし,本研究では,メチルフェニルスルホキシド(PMSO)が,酸性条件下で約100%の変換率で対応するスルホン(PMSO_2)に容易に酸化され,これはCo-(II)/PMSプロセス中のSO_4・-の代りに高原子価コバルトオキソ種[Co-(IV)]の生成を強く暗示していることを見出した。”ことが分かった]。”そのこと]は,酸性条件下で,約100%の転化率で,対応するスルホン(PMSO_2)に,容易に酸化される,という事を驚くほど見出した,ことが分かった(Co-(II)/PMSプロセスでは,SO_4・-)の代りに,高原子価のコバルト-オキソ種[Co-(IV)]の生成を強く暗示した。メタノール(MeOH),tert-ブチルアルコール,およびジメチルスルホキシドを用いた捕捉実験は,SO_4・-およびヒドロキシルラジカル(・OH)の無視できる役割を示唆したが,Co-(IV)の生成に有利であった。18O同位体標識法を用いて,Co-(IV)の生成を決定的に検証し,Co-(IV)とH_2O間の酸素原子交換反応を明らかにした。密度汎関数理論計算は,Co-(IV)の生成が,Co-(II)/PMSプロセス中のSO_4・-および・-OHよりも熱力学的に有利であることを決定した。発生したCo-(IV)化学種は,オキソ壁の存在のために高度に反応性であり,例えばニトロベンゼンのSO_4・-攻撃に対してかなり難分解性である有機汚染物質を酸化できる。さらに,酸性条件下でのCo-(II)/PMSプロセスにおけるスルファメトキサゾール(SMX)の分解中間体を同定し,Co-(IV)と代表的汚染物質間の相互作用をさらに理解した。開発した動力学モデルは,PMSO損失,PMSO_2生産,SMX分解,および/またはPMS分解を様々な条件下でうまくシミュレートし,さらに提案した機構を支持した。本研究は,Co-(II)/PMSプロセスに新しい光を当てる。Copyright 2021 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 相互作用 ,  熱力学 ,  汚染物質 ,  *硫酸塩 ,  交換反応 ,  *原子価 ,  捕獲 ,  ヒドロキシルラジカル ,  転化率 ,  *化学種 ,  中間体 ,  脂肪族化合物 ,  スルホキシド ,  芳香族ニトロ化合物
準シソーラス用語： 酸素原子 ,  有機汚染物質 , 【Automatic Indexing@JST】

分類 (3件)： その他の汚染原因物質  (SB05040W) ,  用水の化学的処理  (SC02040E) ,  下水,廃水の化学的処理  (SC03050W)

物質索引 (2件)： ジメチルスルホキシド ,  ニトロベンゼン

タイトルに関連する用語 (6件)： コバルト ,  活性化 ,  硫酸塩 ,  プロセス ,  原子価 ,  化学種