抄録/ポイント：
抄録/ポイント
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高高調波発生に基づく極端紫外線光源は,超高速科学と技術のフロンティアを前進させる新しい分光法の開発を可能にする。このアカウントでは,近すれすれ入射反射幾何学での極端紫外反射吸収(XUV-RA)分光法の開発を議論し,この方法の最近の応用を強調し,表面での超高速電子動力学を研究した。XUV光の広帯域,フェムト秒パルスによるコア対原子価遷移の測定は,酸化状態,スピン状態,キャリア極性,および配位幾何学に対する感度を有する個々の元素を分解する能力を含む,材料の化学的フィンガープリントを提供することにより,X線吸収分光法の実験室卓上への利点を拡張した。この化学状態感度をフェムト秒時間分解能と組み合わせると,複雑な材料における電荷キャリア動力学を支配する材料特性への新しい洞察が得られる。表面動力学はバルク材料における等価プロセスから著しく異なり,電荷分離,トラッピング,輸送及び再結合は,光触媒,光電池,及び情報貯蔵及び処理に広がる多数の技術的に関連するプロセスの効率を支配することがよく知られている。重要なことに,近斜角でのXUV-RA分光法は,約3nmのプローブ深さで表面敏感であり,表面および界面での電子および構造動力学への新しい窓を提供した。ここでは,光触媒酸化物(Fe_2O_3,Co_3O_4NiO,およびCuFeO_2)ならびに光スイッチ可能な磁性酸化物(CoFe_2O_4)を含む金属酸化物半導体における光誘起表面動力学を研究するためのXUV-RA分光法のユニークな能力と最近の応用を強調した。最初に,Fe_2O_3の表面とバルクにおける小さなポーラロン形成による超高速電子自己トラッピング速度を比較し,この過程のエネルギー論と動力学が表面で著しく異なることを示した。さらに,分子官能化によりこの動力学を系統的に調節する能力を実証し,それによって表面でのキャリア輸送を制御する経路を提供した。また,一連の遷移金属酸化物半導体(Fe_2O_3,NiO,Co_3O_4)における電子と正孔の両方のサイト特異的局在化を有する電荷移動励起子のスペクトルシグネチャを測定した。酸素L_1端でプローブされた価電子帯正孔の存在は,金属-酸素結合共有結合性と水酸化効率の間の直接的な関係を確認した。層状デラフォサイト構造中の混合金属酸化物CuFeO_2に対して,XUV-RAは,CuFeO_2のO2pからCu3d状態へのサブピコ秒正孔熱化が電子と正孔の空間分離をもたらし,この材料のH_2発生とCO_2還元に対する例外的な光触媒性能をもたらすことを明らかにした。最後に,光スイッチ可能なフェリ磁性体,コバルトフェライト(CoFe_2O_4)におけるスピン状態特異的動力学を調べるXUV-RAの能力を示す例を示した。本研究は,部位特異的分解能を有する複雑な磁性材料における超高速スピンスイッチングの詳細なアンダースタチンを提供した。要約すると,ここで示したXUV-RA分光法の応用は,表面における電荷とスピン動力学が分子光化学の精度で調整できるように,明確に定義された光化学錯体から複雑な材料への分子レベルの理解を拡張するための現在の能力と将来の有望性を示す。Copyright 2022 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
