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J-GLOBAL ID：202202221110779473   整理番号：22A1186576

オペランド分光法により明らかにしたCu-ZSM-5上でのNOのNH_3選択的接触還元への新しい洞察【JST・京大機械翻訳】

New insights into the NH₃-selective catalytic reduction of NO over Cu-ZSM-5 as revealed by operando spectroscopy

著者 (7件)： Ye Xinwei (Institute of New Catalytic Materials Science, School of Materials Science and Engineering, Key Laboratory of Advanced Energy Materials Chemistry (MOE), Nankai University, Tianjin 300350, China) ,  Oord Ramon ,  Monai Matteo ,  Schmidt Joel E. ,  Chen Tiehong ,  Meirer Florian ,  Weckhuysen Bert M.
資料名： Catalysis Science & Technology  (Catalysis Science & Technology)
巻： 12  号： 8  ページ： 2589-2603  発行年： 2022年 
JST資料番号： W2461A  ISSN： 2044-4761  CODEN： CSTAGD  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： イギリス (GBR)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： ディーゼル車NO_x排出を制御するために,還元剤としてNH_3を用いたNOの選択的触媒還元(SCR)にCu交換ゼオライトを適用した。しかし,テールパイプ条件の過酷な水熱環境は不可逆的な触媒失活を引き起こす。単離Cu2+の凝集は,主なNH_3-SCR反応と共に非選択的アンモニア酸化をもたらした。水蒸気化ゼオライトCu-ZSM-5では,NOを生成する望ましくないNH_3酸化から,異常な「滴形のNO変換曲線が観察された。ここでは,新鮮なおよび蒸したゼオライトCu-ZSM-5上のオペランドUV-vis拡散反射分光法(DRS)および拡散反射赤外Fourier変換分光法(DRIFTS)を用いて,NH_3-SCR反応およびその失活への更なる洞察を得た。関連するNH_3を有する正方晶に歪んだ八面体Cu2+が,新鮮なCu-ZSM-5中で低温NH_3-SCR(<250°C)中に優先的に形成されることを見出した。Cu2+の高い配位数は,硝酸塩中間体の高い被覆率のアベイラビリティを確実にする。蒸気処理したCu-ZSM-5では,[Cu_x(OH)_2x-1]+オリゴマ/クラスタが,低温NH_3-SCR反応中に配位したNH_3を有する擬四面体対称性の中に存在した。これらのクラスタは低温で表面NH_3と硝酸塩/硝酸の強い吸着を示し,従って蒸しCu-ZSM-5の表面化学種間の反応を制限した。増加した反応温度によるNH_3のさらなる放出はNH_3酸化に有利であり,これは~275°CでのNO転化率の低下を引き起こす。さらに,NH_3と硝酸塩/硝酸の競合吸着が,共有Lewis酸吸着サイトで起こる。NOによる表面硝酸塩/硝酸のプロミット除去は,表面閉塞を避け,硝酸塩-亜硝酸塩平衡の交互によって選択性を調整する。吸着NO_2とHNO_xの生成は,実際の応用における酸吸着剤の必要性を指摘した。NH_3-SCR反応と非選択的NH_3酸化下での構造類似性は,250°C以上でこれらの2つの反応のからみ合を確認した。Copyright 2022 Royal Society of Chemistry All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 吸着 ,  酸化 ,  低温 ,  硝酸 ,  *銅 ,  硝酸塩 ,  吸着剤 ,  Lewis酸 ,  還元剤 ,  クラスタ ,  転化率 ,  合成ゼオライト ,  配位数 ,  反応温度 ,  *ZSM-5
準シソーラス用語： *Cu-ZSM-5 , 【Automatic Indexing@JST】

分類 (2件)： その他の触媒  (CB06123Z) ,  合成鉱物  (CD01040K)

タイトルに関連する用語 (6件)： オペランド ,  分光法 ,  Cu-ZSM-5 ,  NO ,  選択的接触還元 ,  洞察