抄録/ポイント:
抄録/ポイント
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Alkynesは,有機合成における多様な変換を潜在的に受けることができる,多用途クラスの官能基を構成する。アルキン単位とHg2+イオン間の相互作用は数十年間よく知られている。しかし,この相互作用を詳細に調べる目的で,2つの熱的に安定なプローブ,3および4を設計し,合成した。プローブ3は2つの末端アルキン単位を含む非環状化合物であり,プローブ4は内部共役C_2対称1,3-ジアルキン単位を有する環状分子である。興味深いことに,両受容体はアルキン単位を持つが,Hg2+イオンとは異なって反応した。2つの末端アルキンを有する非環状プローブ3は,2つのHg2+イオンと相互作用し,一方,ケージ状構造を有する環状プローブ4は,1つのHg2+イオンのみと相互作用していた。Hg2+イオンはプローブ4の1つのアルキン単位と相互作用し,2つのHg2+イオン間の立体反発を避けることができた。Hg2+イオンに対する環状及び非環状構造の選択的応答における相違を,光物理的(UV-vis及び発光分光法)及び理論的(DFT)研究と共に電気化学分析により完全に確立した。合成したプローブとHg2+イオンの可能な結合部位を1H NMR及びIR滴定により決定し,末端及び共役ジ-アルキン単位が好ましいソフト-ソフト相互作用を介してHg2+イオンと相互作用することを示した。さらに,4の1,3-ジアルキン部分の2つのアルキン単位間のHg2+イオンの掃引運動をDFT計算によって確認した。Hg2+イオンと異なり,Cu2+とFe3+イオンはプローブと相互作用しず,むしろフェロセン中心の酸化を誘起した。受容体3と4および対応する金属錯体,[32Hg2+]および[4]Hg2+はそれぞれ,生理学的pH範囲(pH約7)で安定であり,60°Cまで熱的に安定であった。本研究は,金属イオン認識に対する同じ分子単位の非環状および環状構造の比較応答に焦点を当て,異なる環境におけるアルキン基が,同じソフト金属と異なって挙動するという事実を支持した。Copyright 2022 Royal Society of Chemistry All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】