抄録/ポイント:
抄録/ポイント
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CO_2変換触媒の開発は,炭素ループを閉じる努力において最高になった。ここでは,一連のN-環状ペリレンジイミド(NPDI)結合Re(bpy)超分子ダイアド[Re(bpy-C_2-NPDI-R)],ここでR=-H,-Br,-CN,-NO_2,-OPh,-NH_2,またはピロリジン(-NR_2),に対する合成,キャラクタリゼーション,および光触媒CO_2還元性能を報告する。”Re(bpy-C_2-NPDI-R)],および,R=-H,-Br,-CN,-NO_2,-OPh,-NH_2,またはピロリジン(-NR_2)。これらのRe(bpy-C_2-NPDI-R)ダイアドのオプトエレクトロニック特性は,R-グループの性質により大きく影響され,光触媒CO_2還元性能に大きな違いをもたらした。いくつかのR基(すなわち,Brと-OPh)はCO_2光触媒(-H;TON_co~60)の性能に影響しなかったが,電子吸引性-CNの使用は触媒を完全に失活する(TON_co<1)が,電子供与-NH_2の使用はCO_2光触媒の4倍(TON_co=234)を改善した。最強のEWGにもかかわらず,-NO_2誘導体は良好な光触媒CO_2還元能力(TON_co=137)を示した。CVとUV-vis-nIR SECの組み合わせを用いて,-NO_2誘導体は還元条件下で-NH_2へのin situ変換を受け,それによって予想外の活性を説明するより活性な触媒を生成することを明らかにした。光触媒CO_2機構を,これらのRe(bpy-C_2-NPDI-R)ダイアド(分子軌道記述に基づく)に対して提案し,そこでは,NPDI2-からRe(bpy)電子移動に対する電子駆動力と同様に,光励起経路が,光触媒CO_2還元に著しい影響を与えることを合理化した。これらの結果は,関連する超分子ダイアドの将来の開発のための合理的な設計原理を提供する。Copyright 2022 Royal Society of Chemistry All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】