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J-GLOBAL ID：202202233386209135   整理番号：22A0727790

大環状コバルト触媒による触媒的CO_2還元の促進における二金属相互作用の役割【JST・京大機械翻訳】

Role of Bimetallic Interactions in the Enhancement of Catalytic CO₂ Reduction by a Macrocyclic Cobalt Catalyst

著者 (5件)： Polyansky Dmitry E. (Chemistry Division, Brookhaven National Laboratory, New York, United States) ,  Grills David C. (Chemistry Division, Brookhaven National Laboratory, New York, United States) ,  Ertem Mehmed Z. (Chemistry Division, Brookhaven National Laboratory, New York, United States) ,  Ngo Ken T. (Department of Chemistry, University of Massachusetts, Boston, Massachusetts, United States) ,  Fujita Etsuko (Chemistry Division, Brookhaven National Laboratory, New York, United States)
資料名： ACS Catalysis  (ACS Catalysis)
巻： 12  号： 3  ページ： 1706-1717  発行年： 2022年 
JST資料番号： W5035A  ISSN： 2155-5435  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 相乗的に働くCO_2還元触媒における2つの金属中心の使用は,類似または相補的な機能と共に,過電位の大幅な減少につながり,触媒活性および/または選択性を増強し,そして/または各金属中心がCO_2の燃料への変換において異なる段階を触媒するカスケード戦略へのアクセスを可能にする。ここでは,2つの金属中心の二金属反応性を,パルス放射線分解時間分解IR(PR-TRIR)分光法を用いた,提案した触媒サイクルの全ての主要な段階の実験的キャラクタリゼーションに基づいて,大環状化合物,[Co-(HMD)]2+(HMD=5,7,7,12,14,14-ヘキサメチル-1,4,8,11-テトラアザシクロテトラデカ-4,11-ジエン)によって促進されるCO_2のCOへの還元のための一次経路として同定し,密度汎関数理論(DFT)計算とIR分光電気化学(IR-SEC)によって裏付けた。二金属中間体はCO_2分子によって架橋した2つの単一還元[Co-(HMD)]+種からin situ形成され,配位種,例えばぎ酸アニオンの存在はそのような中間体の形成を助けるように見えた。この反応性は,より低いエネルギー要求で基本段階へのアクセスを可能にし,全触媒反応が単核経路に比べて動力学的に容易になることを実証した。化学的還元とそれに続くPR-TRIRを組み合わせた2段階アプローチを,触媒サイクルの先進段階に関与する反応性中間体の構造と反応性を調べるために成功裏に用いて,それは実験技術を使用してほとんど研究されていない。Copyright 2022 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： *還元 ,  *相互作用 ,  *コバルト ,  過電圧 ,  触媒活性 ,  *コバルト化合物 ,  大環状化合物 ,  スペクトロスコピー ,  密度汎関数法 ,  分光電気化学 ,  *遷移金属触媒 ,  パルス放射線分解 ,  中間体
準シソーラス用語： *コバルト触媒 ,  還元触媒 ,  触媒サイクル , 【Automatic Indexing@JST】

著者キーワード (5件)： CO_2削減 ,  触媒反応 ,  パルスラジオリシス ,  触媒機構 ,  コバルト大環状化合物

分類 (2件)： 貴金属触媒  (CB06122I) ,  有害ガス処理法  (SC04030H)

物質索引 (1件)： ぎ酸アニオン

タイトルに関連する用語 (7件)： 環状 ,  コバルト触媒 ,  触媒 ,  還元 ,  促進 ,  相互作用 ,  役割