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J-GLOBAL ID:202202235583425151   整理番号:22A0828394

高効率光触媒過酸化水素生産のための空間的に分離した酸化還元中心を有する共有結合ヘプタジン骨格の合理的設計【JST・京大機械翻訳】

Rational Design of Covalent Heptazine Frameworks with Spatially Separated Redox Centers for High-Efficiency Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production
著者 (6件):
資料名:
巻: 34  号:ページ: e2107480  発行年: 2022年 
JST資料番号: W0001A  ISSN: 0935-9648  CODEN: ADVMEW  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: ドイツ (DEU)  言語: 英語 (EN)
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酸素光合成を行う天然生物のレドックス反応中心は,太陽光を化学エネルギーに効率的に変換するために物理的に分離された方法でよく配置されている。光触媒内の酸化的および還元的反応中心を正確に構築することによる自然光合成の模倣は,人工光合成における触媒性能を高めるのに理想的である。本研究では,空間的に分離したレドックス中心を有する新しい共有結合ヘプタジン骨格(CHFs)を,犠牲剤を使用せずに水および酸素からのH_2O_2の光触媒生産のために合理的に設計した。実験と計算の両研究は,2電子酸素還元反応がヘプタジン部分で起こるが,2電子水酸化反応がCHFs中のアセチレンまたはジアセチレン結合で起こることを示した。このユニークな空間分離特性は電荷分離を高め,効率的なH_2O_2生産を達成するために重要である。一方,ジアセチレン含有高分子の測定した励起子結合エネルギーは,単に24meVであった。模擬太陽光照射の下で,合理的に設計されたCHFは0.78%の太陽-化学変換効率を達成し,以前に報告された光触媒材料を凌駕する。本研究は,単一成分高分子光触媒における周期的に配列し空間的に分離されたレドックス中心を構築するための分子工学アプローチを確立し,光触媒移動の前進のためのより刺激的な高分子構造を生成する特徴を示す。Copyright 2022 Wiley Publishing Japan K.K. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
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分類 (1件):
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光化学反応 

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