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J-GLOBAL ID：202202236564803572   整理番号：22A0649113

メタノールへのCO_2水素化に向けて分子メタロポルフィリン(TCP(Pd))を負荷したMIL-68(In)から誘導したPd/In_2O_3ナノ触媒の製造【JST・京大機械翻訳】

Fabrication of Pd/In₂O₃ Nanocatalysts Derived from MIL-68(In) Loaded with Molecular Metalloporphyrin (TCPP(Pd)) Toward CO₂ Hydrogenation to Methanol

著者 (14件)： Cai Zhongjie (Department of Chemical and Biochemical Engineering, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Fujian, P. R. China) ,  Huang Meng (Department of Chemical and Biochemical Engineering, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Fujian, P. R. China) ,  Dai Jiajun (Department of Chemical and Biochemical Engineering, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Fujian, P. R. China) ,  Zhan Guowu (College of Chemical Engineering, Integrated Nanocatalysts Institute (INCI), Huaqiao University, Fujian, P. R. China) ,  Sun Fu-li (Institute of Industrial Catalysis, College of Chemical Engineering, Zhejiang University of Technology, Zhejiang, P. R. China) ,  Zhuang Gui-Lin (Institute of Industrial Catalysis, College of Chemical Engineering, Zhejiang University of Technology, Zhejiang, P. R. China) ,  Wang Yiying (Department of Chemical and Biochemical Engineering, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Fujian, P. R. China) ,  Tian Pan (Department of Chemical and Biochemical Engineering, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Fujian, P. R. China) ,  Chen Bin (College of Chemical Engineering, Integrated Nanocatalysts Institute (INCI), Huaqiao University, Fujian, P. R. China) ,  Ullah Shafqat (Department of Chemical and Biochemical Engineering, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Fujian, P. R. China) ,  Huang Jiale (Department of Chemical and Biochemical Engineering, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Fujian, P. R. China) ,  Li Qingbiao (Department of Chemical and Biochemical Engineering, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Fujian, P. R. China) ,  Li Qingbiao (College of Chemical Engineering, Integrated Nanocatalysts Institute (INCI), Huaqiao University, Fujian, P. R. China) ,  Li Qingbiao (College of Food and Biology Engineering, Jimei University, Fujian, P. R. China)
資料名： ACS Catalysis  (ACS Catalysis)
巻： 12  号： 1  ページ： 709-723  発行年： 2022年 
JST資料番号： W5035A  ISSN： 2155-5435  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 再生可能エネルギーから生産されるH_2によるCO_2水素化からのメタノール合成は,炭素中性のための有望な方法である。担持Pd/In_2O_3触媒は,その優れた活性とメタノール選択性により大きな注目を集めているが,過還元によるIn-Pd二金属相の形成は,迅速な触媒失活をもたらした。本研究では,前駆体としてTCPP-(Pd)@MIL-68-(In)を用いてPd/In_2O_3触媒の還元挙動を解明した。触媒作製の間,金属ポルフィリン(viz.,TCPP-(Pd))はMIL-68-(In)の成長のためのキャッピング剤とPd2+を輸送するシャトルの両方として働き,焼成と還元処理中のIn_2O_3-x上のPd0種の分散を強化し,過還元によるIn-Pd二金属相の生成を抑制した。0.53wt%の低いPd負荷で,得られたPd/In_2O_3触媒は,8.0%のCO_2転化率で81.1g_MeOHh-1g_Pd-1の最大メタノール空間-時間収率と,流れ(295°C,3.0MPa,19,200mLg_cat-1h-1)で50時間にわたって81%のメタノール選択性を示した。対照的に,MIL-68-(In)中にPdCl_2を含浸して調製した比較Pd/In_2O_3触媒は,InPd/In_2O_3-x表面構造の形成により,貧弱な活性と安定性を示した。さらに,In_2O_3の還元度および担持Pd/In_2O_3触媒の触媒性能と,触媒キャラクタリゼーション結果を密度汎関数理論(DFT)計算との統合により,強い結合を見出した。面白いことに,XPSによって検出される表面In/O比は,金属-担体相互作用と酸素空孔量の両方に関する情報を反映することができ,これは触媒活性と非常に関連している。また,DFT計算は,Pd/In_2O_3触媒がCH_3OH生成物に対して優れた熱力学的選択性を有することを示した。本研究はPd/In_2O_3ナノ触媒の代替合成戦略を提供し,担持触媒の不活性化機構に光を当てた。Copyright 2022 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： *インジウム ,  炭素 ,  *パラジウム ,  *触媒 ,  *水素化 ,  触媒活性 ,  二酸化炭素 ,  担持触媒 ,  前駆体 ,  転化率 ,  密度汎関数法 ,  触媒失活 ,  *金属ポルフィリン ,  脂肪族アルコール
準シソーラス用語： *ナノ触媒 , 【Automatic Indexing@JST】

著者キーワード (5件)： 二酸化炭素水素化 ,  In_2O_3 ,  金属ポルフィリン ,  メタノール合成 ,  InPd合金

分類 (2件)： 貴金属触媒  (CB06122I) ,  その他の触媒  (CB06123Z)

物質索引 (1件)： メタノール

タイトルに関連する用語 (8件)： メタノール ,  水素化 ,  分子 ,  メタロポルフィリン ,  TCP ,  Pd ,  誘導 ,  ナノ触媒